DOI: 10.1016/j.seppur.2021.120122

电容去离子（CDI）技术是去除微污染水中Pb2+的有效方法。本研究采用水热法成功合成了具有不同NCDs质量比的还原氧化石墨烯/氮掺杂碳量子点（rGO/NCDs）复合材料，并通过静电纺丝法优化了CDI电极的制备工艺，获得了整体网状结构。结果表明，NCDs的掺杂改善了复合材料的结构和电化学性能。rGO/25%NCDs复合材料具有发达的三维多孔结构、高比表面积（347.65m2/g）和优异的比电容（284.0F/g）。所制备的CDI电极具有鱼鳞状梯度界面结构，这种独特的结构赋予了电极超亲水性。CDI测试结果表明，当Pb2+初始浓度为5mg/L，电压为-1.0V时，rGO/25%NCDs电极的电吸附容量可达19.26mg/g，高于纯rGO电极和许多先前报道的电极。该吸附过程符合Langmuir吸附等温线和准一级动力学模型。此外，对共存系统中竞争吸附的研究表明，电吸附容量强烈依赖于离子价态而不是水化半径。

图1.NCDs的TEM图像（插图显示NCDs的相应尺寸直方图）。

图2.rGO（a）、rGO/15%NCDs（b）、rGO/25%NCDs（c）和rGO/35%NCDs（d）复合材料的SEM图像。

图3.（a）rGO/25%NCDs复合材料的TEM图像和（b）高分辨率TEM图像。（b）中的插图：显示NCDs晶格间距的高分辨率TEM图像。

图4.rGO、rGO/15%NCDs、rGO/25%NCDs和rGO/35%NCDs复合材料的XRD图谱。

图5.rGO（a）、rGO/15%NCDs（b）、rGO/25%NCDs（c）和rGO/35%NCDs（d）复合材料的氮气吸附-解吸等温线。（a-d）中的插图为孔径分布曲线。

图6.rGO（a）、rGO/15%NCDs（b）、rGO/25%NCDs（c）和rGO/35%NCDs（d）复合材料在不同扫描速率下的CV曲线。

图7.（a）rGO、rGO/15%NCDs、rGO/25%NCDs和rGO/35%NCDs电极在不同扫描速率下的比电容，以及（b）1A/g下的GCD曲线。

图8.（a）rGO/25%NCDs CDI电极的SEM图像，以及（b）rGO/25%NCDs CDI电极的相应放大。

图9.rGO和rGO/25%NCDs电极在不同操作条件下的电吸附容量：（a）外加电压，流速为20mL/min，初始Pb2+浓度为5mg/L。（b）初始Pb2+浓度，外加电压为-1.0V，流速为20mL/min。（c）流速，外加电压为-1.0V，初始Pb2+浓度为5mg/L。（d）rGO和rGO/25%NCDs电极在不同流速下的Pb2+浓度变化。

图10.rGO电极（a）和rGO/25%NCDs电极（b）的再生电吸附容量。

图11.电极上Pb2+的电吸附等温线，（a）Langmuir等温线，（b）Freundlich等温线。

图12.Pb2+在电极上的电吸附动力学，（a，b）伪一级模型，（c，d）伪二级模型。

图13.（a）含不同金属离子的rGO/25%NCDs电极在单一电解质溶液中的归一化等效电吸附容量。（b）共存电吸附系统的浓度变化。

图14.（a）Pb2+吸附前后rGO/25%NCDs电极的XPS光谱，（b）Pb4f的高分辨率扫描，（c）Pb2+吸附前后N1s的高分辨率扫描。