DOI: 10.1016/j.memsci.2021.120045
本研究结合静电纺丝2-MI/PAN纳米纤维和流动合成制备了Ag@PAN催化纳米纤维复合膜。Zn(NO3)2溶液流经2-MI/PAN纳米纤维膜使ZIF-8固定在纳米纤维表面上,将ZIF-8中的Zn2+换成Ag+,随后进行还原反应,可使Ag纳米颗粒固定在纳米纤维上。XRD、XPS、FTIR、TGA、HRTEM和BET表征证实了源自ZIF-8的Ag纳米粒子成功固定在PAN纳米纤维上。Ag@PAN催化纳米纤维复合膜的渗透率可达19,227L/m2/h/bar,Ag纳米颗粒固定量为49.64%。对p-NP转化反应进行了研究,探索了Ag@PAN催化纳米纤维复合膜的催化性能。在p-NP浓度为0.025mM、膜通量为300L/m2/h的条件下,转化率可达99%。流经模式可实现236.63/min的表观反应速率常数,比以银粉为催化剂的搅拌釜反应器高4-5个数量级。经过10个循环的催化实验后,复合膜的催化性能没有明显下降,这表明Ag@PAN催化纳米纤维复合膜具有良好的重复性。
图1.静电纺丝前体接种和流动合成相结合制备催化纳米纤维复合膜的示意图。
图2.2-MI/PAN膜(A1-A2)、ZIF-8@PAN膜(B1-B2)和Ag@PAN膜(C1-C2)表面的SEM图像。2-MI/PAN膜(A3)、ZIF-8@PAN膜(B3)和Ag@PAN膜(C3)横截面的SEM图像。Ag@PAN膜的EDS映射(D1-D3)。Ag@PAN膜的Zn元素分布(D2)。Ag@PAN膜的Ag元素分布(D3)。
图3.Ag@PAN膜中Ag的TEM图像(A1)以及Ag@PAN膜中Ag纳米粒子的HRTEM图像(A2-A3)。Ag@PAN纤维的HAADF-STEM-EDS映射图像(B1-B3)。
图4.2-MI/PAN膜、ZIF-8@PAN膜、Ag@PAN膜和模拟ZIF-8的XRD谱。
图5.纳米纤维膜的ATR-FTIR光谱(A)。XPS全扫描光谱(B)、Zn2p光谱(C)和Ag3d光谱(D)。
图6.2-MI/PAN纳米纤维膜、ZIF-8@PAN纳米纤维膜和Ag@PAN纳米纤维膜的N2吸附/解吸。
图7.2-MI/PAN纳米纤维复合膜、ZIF-8@PAN纳米纤维复合膜和Ag@PAN纳米纤维复合膜的TGA。
图8.具有不同纳米粒子组件的纳米纤维膜的渗透率和孔隙率(A)。纳米纤维膜的孔径(B)。
图9.Ag@PAN膜上游和下游溶液的UV-Vis光谱,通量为384L/m2/h(A)。不同流速对p-NP转化率的影响(B)。
图10.不同操作模式下Ag粉和Ag@PAN催化纳米纤维复合膜对p-NP转化的催化性能。
图11.当通量为936L/m2/h时,Ag@PAN纳米纤维复合膜对p-NP转化的稳定性。