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青岛大学乜广弟:钒/钴氧化物锚定柔性碳纳米纤维的制备及其过氧化物酶活性
2021/12/21 16:41:38 admin

DOI: 10.1016/j.mtchem.2021.100568

 

为了快速、准确地检测H2O2,迫切需要开发出易于回收的高效过氧化物酶催化剂。在此,研究者专门设计并通过静电纺丝和随后的碳化处理制备了一种由钒/钴氧化物锚定碳(VCoO/C)纳米纤维组成的新型柔性膜,其显示出随加工温度变化的形态、成分和多功能特性。随着碳化温度从600℃升高到900℃,所制备的VCoO/C纳米纤维的饱和磁化强度逐渐升高。在Ar保护下经750℃处理时,所得的VCoO/C-750纳米纤维对H2O2具有优异的过氧化物酶催化活性,检测下限为0.44μM(信噪比=3)。磁性和柔性的结合使催化剂的有效回收成为可能。该研究结果将为可控制备多功能柔性纳米纤维材料开辟一条新的途径。

 

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图1.(A,D)VCoO/C-600、(B,E)VCoO/C-750和(C,F)VCoO/C-900纳米纤维在(A-C)低和(D-F)高倍率下的SEM图像。


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图2.(A)VCoO/C-750的TEM及(B-E)其不同区域的HRTEM图像。(F)(D)的相应FFT图谱。


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图3.(A)样品的XRD图谱。(B)在(A)中使用绿色虚线标记的特定2θ范围内,CoO/C-750和VCoO/C-750的高分辨率XRD图谱。


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图4.VCoO/C-750的XPS光谱:(A)宽扫描光谱,(B)C1s,(C)N1s,(D)O1s,(E)V2p,和(F)Co2p区域。


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图5.在室温下测量的VCoO/C纳米纤维的磁滞回线。


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图6.过氧化物酶活性:(A)10分钟反应后收集的添加不同组基质(TMB和H2O2)和催化剂(VCoO/C-750)的乙酸缓冲溶液(pH=4.0)的吸收光谱。插图:在H2O2和VCoO/C-750存在下氧化的TMB溶液的光学照片。催化活性取决于(B)催化剂类型和(C,D)pH值。(E)氧化的TMB在乙酸缓冲溶液(pH=4.0)中的UV-vis吸收曲线,该溶液含有0至8mM不同浓度的H2O2。(F)使用VCoO/C-750纳米纤维作为过氧化物酶模拟物检测H2O2的剂量响应曲线和线性校准图。(G)VCoO/C-750纳米纤维与相关水分散体(1mg/mL)的磁分离。(H)VCoO/C-750膜(0.52cm2,约0.3mg)的人工过氧化物酶回收性能。插图显示了特定区域吸收光谱的放大视图。(I)吸光度和催化活性与循环次数的函数关系。


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图7.通过(A,C)稳态动力学评估和(B,D)Lineweaver-Burk图分析(A,B)H2O2和(C,D)TMB基材浓度对VCoO/C-750纳米纤维过氧化物酶活性的影响。


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