DOI: 10.1021/acsami.1c11101

开发出可用于典型水分解电解槽的高效且廉价的析氧反应（OER）电催化剂是实现可再生能源生产的迫切需要，但目前这仍然是一个巨大的挑战。在此，研究者通过静电纺丝-煅烧-还原工艺构建了一种新型纳米纤维杂化结构，该结构具有连接CeO2和CoO表面的界面，可作为高性能OER电催化剂。所得CeO2-CoO纳米纤维表现出优异的电催化性能，在10mA/cm2下进行OER的过电位为296mV，优于许多先前报道的非贵金属基和市售RuO2催化剂。此外，所制备的CeO2-CoO纳米纤维显示出良好的长期稳定性，在碱性电解液中可以维持130h，而OER活性几乎没有衰减。实验和理论研究表明，CeO2-CoO纳米纤维优异的OER性能可归因于CeO2与CoO之间独特的界面结构，其中两部分原子位置的不完全匹配会产生丰富的氧空位，从而形成许多具有高OER催化活性的低配位Co位点。该研究为异质结构非贵金属氧化物催化剂在高效电化学水氧化中的应用提供了依据。

图1.（a）CeO2-CoO纳米纤维的合成过程。（b,c）10%CeO2-Co3O4纳米纤维和（d,e）10%CeO2-CoO纳米纤维的SEM和TEM图像。（f）合成催化剂的XRD图谱。（g）10%CeO2-CoO纳米纤维的TEM图像。（h）10%CeO2-CoO纳米纤维的HRTEM图像（插图：HRTEM图像的放大图）。（i）10%CeO2-CoO纳米纤维的高角度环形暗场成像-扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像以及（j-l）O-K、Co-K和Ce-L的相应能量色散X射线光谱（EDX）元素映射。

图2.（a）10%CeO2-CoO纳米纤维的XPS全扫描光谱。（b）10%CeO2-CoO和裸CeO2纳米纤维的典型窄Ce3d光谱。（c）10%CeO2-CoO和裸CoO纳米纤维的典型窄Co2p光谱。（d）裸CeO2、CoO、10%CeO2-Co3O4和10%CeO2-CoO纳米纤维的典型窄O1s光谱。

图3.10%CeO2-CoO纳米纤维和其他催化剂在1M KOH电解质中进行OER的电化学性能。（a）iR补偿的LSV极化曲线。（b）10%CeO2-CoO纳米纤维和其他催化剂在10和30mA/cm2下的过电位比较。（c）10%CeO2-CoO纳米纤维和其他催化剂在1.55和1.6V电压下的电流密度比较。（d）10%CeO2-CoO纳米纤维和其他催化剂的Tafel图。（e）10%CeO2-CoO纳米纤维和其他催化剂的奈奎斯特图。（f）10%CeO2-CoO纳米纤维和其他催化剂在不同扫描速率（与Cdl相关）下的电流密度（ΔJ/2=（Ja-Jc）/2）。（g）10%CeO2-CoO纳米纤维和报道中的电催化剂在10mA/cm2下的过电位比较。

图4.（a）CeO2-CoO系统的优化结构。四配位Co位点（b）和两配位Co位点（c）的电荷密度差异。（d）在CeO2-CoO表面四配位Co位点和两配位Co位点处进行OER四个基本反应步骤的自由能图，其中显示了OH、O和OOH吸附的优化结构。请注意，红色、蓝色、黄色和白色球分别代表O、Co、Ce和H原子。

图5.（a）10%CeO2-CoO纳米纤维在1000次CV循环前后的LSV极化曲线。（b）10%CeO2-CoO纳米纤维在1M KOH电解液中于1.55V下的计时电流测量。（c）OER稳定性测试后10%CeO2-CoO纳米纤维的SEM图像。（d）10%CeO2-CoO纳米纤维在OER稳定性测试前后的XRD图谱。OER稳定性测试后，10%CeO2-CoO纳米纤维的（e）Ce3d和（f）Co2p XPS光谱。（g）CeO2-CoO纳米纤维进行OER的结构和组成优势。