DOI: 10.1002/celc.202101072

可穿戴电子产品的快速发展对储能装置的柔性提出了更高的要求。然而，制备高性能电极以实现超柔性的目标仍然具有挑战性。在这项工作中，通过静电纺丝和原位碳化制备了新型超柔性PAN/PVP碳纳米纤维网络（PAN/PVP CNFs，PCF），其微介孔结构可以分散折叠过程中的应力。通过将具有三维膜结构的NiCo2O4纳米片（NCONS）牢固地电沉积在PCF上，制备了超柔性PCF/NCONS自支撑电极。所制备的PCF/NCONS不仅可以折叠高达8000次，而且有利于提高超级电容器和钠离子电池（SIBs）的电化学性能。当用于超级电容器时，PCF/NCONS在1A/g时的比电容为1403.5F/g，2000次循环后仍可保持在95.7%。PCF/NCONS电极也可以用于制备非对称超级电容器装置。该装置具有高能量密度（26.96Wh/kg）、高功率密度（14.52Wh/kg时为3870.69W/kg）以及出色的循环稳定性（3000次循环后保持率达96.8%）。当用于SIBs时，PCF/NCONS电极在0.1A/g的电流密度下循环100次后显示出227.68mAh/g的高可逆容量。综上所述，该超柔性PCF/NCONS电极在柔性电子设备领域具有广阔的应用前景。

图1.PAN/PVP CNFs的形态、结构和机械性能。PCF的SEM图像（a，b）和HRTEM图像（c，d）。具有不同PAN/PVP比率的PAN/PVP CNFs的高分辨率XPS C1s分析（e，f）和应力-应变曲线（g）。12 3/7 CNFs折叠8000次后的SEM侧面图像（h）。具有不同孔径和孔隙率的PAN/PVP CNFs的弯曲应力模拟（i）（实心纤维：0nm，0%；13 PAN CNFs：2.06nm，12%；PCF-3：1.98nm，19%；PCF-5：2.45nm；44%）。

图2.PCF/NCONS的形态、结构和机械性能。PPCF/NCONS的SEM图像（a，b）和HRTEM图像（c，d）。PCF/NCONs的XRD图谱（e），拉曼图谱（f）和EDS分析（g）。折叠PCF/NCONs的SEM侧面图像（h）。PCF/NCONs的高分辨率光谱（i：C1s；j：O1s；k：Ni2p；l：Co2p）。

图3.PCF/NCONS自支撑电极的电化学性能。（a）PCF/NCONS在不同电压扫描速率下的CV曲线；（b）PCF/NCONS和折叠PCF/NCONS（第8000次折叠后）在50mv/s下的CV曲线。（c）不同电流密度下的GCD曲线（上）和质量比电容（下）；（d，e）PCF/NCONS和折叠PCF/NCONS（第8000次折叠后）在10A/g下循环2000次后的循环性能（插图是PCF/NCONS折叠8000次的数码照片）。（f）EIS奈奎斯特图（插图是相应的等效电路）。

图4.配备自支撑电极（PCF/NCONS//PCF）的非对称超级电容器（ASC）的电化学性能。（a）在电压范围以及不同电压扫描速率下的CV曲线；（c）不同电流密度下的GCD曲线和（d）质量比电容；（c）能量密度和功率密度曲线；（d）在电压范围和不同电压扫描速率下的CV曲线；（e，f）在10A/g下循环3000次后的循环性能。

图5.自支撑PCF/NCONS电极在钠离子半电池中的电化学性能。（a）前三个循环的CV曲线，（b）恒电流充电/放电曲线，电流密度为0.1A/g，（c）在0.1A/g下的循环性能，（d）倍率性能和（e）相应的充放电曲线，（f）奈奎斯特图（插图是相应的等效电路），（g）不同扫描速率下的CV曲线，（h）在0.8mV/s下的电容控制贡献；（i）不同扫描速率下的电容贡献率。