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昆明理工大学王驰Appl. Surf. Sci.:H2O在使用Cu/C-PAN催化剂去除CH3SH中的作用
2021/10/13 17:17:54 易丝帮

DOI: 10.1016/j.apsusc.2021.150851

 

甲烷硫醇(CH3SH)是冶炼烟气中常见的有机硫,对环境、工业生产和人体健康存在重大危害。因此,对CH3SH纯化的研究受到了广泛关注。本文重点研究了H2O在去除CH3SH中的作用,低温下H2O能够促进CH3SH的吸附,高温下可促进其水解,从而显著提高CH3SH的去除率。本研究采用静电纺丝法制备了直径约300~400nm的聚丙烯腈基活性炭纤维。采用浸渍法负载Cu、Fe和Mn,并比较了其对CH3SH的去除效果。HR-TEM、XRD、XPS、NH3-TPD表征结果和活性评估以及DFT计算结果揭示了H2O参与下CH3SH的去除机理。

 

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图1.(a)77K下所制备样品的N2吸附/解吸等温线和(b)孔径分布。


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图2.(a,b)Cu10%/C-PAN,(c,d)Fe10%/C-PAN和(e,f)Mn10%/C-PAN的HR-TEM图像。


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图3.Cu10%/C-PAN、Fe10%/C-PAN、Mn10%/C-PAN和C-PAN的XRD谱。


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图4.所制备样品在100-1300eV范围内的XPS以及新鲜样品中Mn2p、Fe2p和Cu2p的XPS光谱。


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图5.(a)所制备样品的CO2-TPD和(b)峰分离。


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图6.(a)催化剂的催化活性以及(b)程序升温下的产物类型和含量。


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图7.(a)Cu10%/C-PAN催化剂的耐久性评估,以及在150℃、200℃、250℃和300℃交替的干湿气流下(b)CH3SH的转化率和(c)产率。


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图8.(a)干湿条件下CH3SH的吸附能以及(b)不同温度下新鲜样品和废Cu10%/C-PAN中O1s的XPS光谱。


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