DOI: 10.1021/acsami.1c05429

多层多材质微纳米结构在自然界和工程领域具有显著的特点，并以其卓越的性能而得到人们的认可。不幸的是，目前通过传统工艺制备微米和纳米结构材料仍具有一定的挑战性且成本较高。在此，作者介绍了一种高通量、连续且通用的策略，用于制备具有复杂多层纳米结构的聚合物纤维。混沌静电纺丝（ChE）基于连续混沌印刷（CCP）和静电纺丝的耦合，可产生具有混合材质微结构的纤维。当CCP打印头用作静电纺丝喷嘴时，纤维直径进一步缩小了3个数量级，同时保持其内部结构。对不同聚合物墨水进行混沌静电纺丝能够制备出具有可定制数量内部纳米层的纳米纤维。研究结果展示了ChE以高通量制备纳米级多层结构的多功能性和可调性。研究者将ChE用于合成独特的碳纺织电极，该电极由纳米纤维组成，其表面以规则的间隔刻有条纹。与常规碳纳米纤维相比，这些具有高比表面积的条纹碳电极的比电容增加了3-4倍，ChE为超级电容器等多种应用电极的低成本制备提供了广阔的前景。

图1.ChE设置。（A）ChE设置示意图：使用注射泵以恒定速率将两种聚合物溶液送入CCP系统。（B）包含三种KSM（凯尼克型静止混合器）元件的CCP系统，通过混沌对流在聚合物挤出纤维内形成微观结构。（C）单个KSM混合元件的螺旋设计（显示正面和侧面视图）。然后将纤维电纺成纳米纤丝毡。（D）喷丝头处泰勒锥形成和喷嘴内层状纳米结构的保留。（E）实际ChE系统设置。（F）所得纳米纤维垫的照片。（G）由具有内部纳米结构的纳米纤维组成纤维垫的示意图。

图2.使用三元件KSM打印头制备的ChE纳米纤维的AFM和PiFM表征。（A）通过AFM和（B）PiFM分析7％PEO/4％SA纳米纤维，（C）显微照片中指示线的强度分布图。（D）通过AFM和（E）PiFM分析12％PVA/4％SA纳米纤维，（F）纤维沿显微照片指示线的强度分布图。

图3.用于ChE兼容性测试的其他溶液的PiFM和流变特性。（A）7％PEO/3％SA和（B）7％PEO/5％SA纳米纤维的AFM和PiFM分析。（C）ChE系统中聚合物溶液的流变学分析。

图4.SCNFs的制备及其形态的AFM表征。（A）CCP（连续混沌打印）聚合物共混物（包含红色和绿色微粒交替层）制备微结构多层超细纤维。然后连续静电纺丝这些纤维。对包含12％聚乙烯醇（PVA）/4％SA层的混沌静电纺丝纤维进行稳定和碳化处理。（B）通过在80℃的碘蒸气中孵育以对PVA进行交联。（C）在恒定氮气流量下，将PVA/SA纳米纤维置于管式炉中进行碳化。（D）产生的SCNFs通过银浆连接铜线，然后用聚二甲基硅氧烷（PDMS）覆盖接触区域。（E）CNF电极和（F）SCNF电极的AFM表征。

图5.SCNFs超级电容行为的伏安和恒电流表征。（A）CNF（红色）和（B）SCNF（蓝色）在2M MgCl水溶液中的代表性循环伏安图，扫描速率为2、5、10和20mV/s。在2M MgCl水溶液中以500、600、700、800、900和1000mA/g的恒定电流测定（C）CNF和（D）SCNF的代表性GCD曲线。（E）CNF（橙色）和SCNF（蓝色）电极在2M MgCl水溶液中的代表性EIS。插图放大高频区域。