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燕山大学王静&焦体峰Appl. Surf. Sci.:Sn/Mo2C-CNFs的构建及其作为高性能析氢反应电催化剂的应用
2021/9/13 10:18:03 易丝帮

DOI: 10.1016/j.apsusc.2021.150754

 

经证实,构建具有合理几何结构的双金属碳基电催化剂是改善析氢反应(HER)动力学的有效方法。合理设计的双金属碳基电催化剂具有成本低、电催化效率高等优点,有望取代铂系催化剂。在此,研究者通过简单的静电纺丝和碳化工艺成功制备了封装Sn/Mo2C复合纳米粒子的二维结构碳纳米纤维(Sn/Mo2C-CNFs)。结果表明,当Sn与Mo2C的比例为1:3时,Sn/Mo2C-CNFs表现出优异的HER性能,在碱性介质中,当电流密度为10 mA·cm-2时,其过电位为144mV,Tafel斜率为49.8 mV·dec-1,可稳定运行60h和5000次循环。这些优异的性能主要归功于特殊的纳米纤维结构以及Sn与Mo2C的协同作用,增加了活性位点并削弱了H质子与Mo2C的结合力。本研究为双金属材料替代铂基催化剂提供了一种简单、高效、低成本的途径。

 

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图1.通过静电纺丝和碳化处理制备的Sn/Mo2C-CNFs的示意图。


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图2.(a)Sn-CNFs、(b)Sn/Mo2C(1:2)-CNFs、(c)Sn/Mo2C(1:3)-CNFs、(d)Sn/Mo2C(1:3)-CNFs、(e)Sn/Mo2C(1:4)-CNFs和(f)Mo2C-CNFs的XRD图谱。


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图3.(a)Sn-CNFs、(b)Sn/Mo2C(1:2)-CNFs、(c)Sn/Mo2C(1:3)-CNFs、(d)Sn/Mo2C(1:4)-CNFs、(e)Mo2C-CNFs的SEM图像,以及(f)Sn-CNFs、(g)Sn/Mo2C(1:2)-CNFs、(h)Sn/Mo2C(1:3)-CNFs、(i)Sn/Mo2C(1:4)-CNFs,(j)Mo2C-CNFs的TEM图像。


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图4.(a)Sn3d、(b)Mo3d、(c)C1s和(d)O1s的XPS光谱。


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图5.(a)Sn/Mo2C(1:3)-CNFs的TEM图像,(b)HRTEM图像,(c)SAED图谱和(d-h)TEM映射。


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图6.(a)(I)Sn-CNFs、(II)Sn/Mo2C(1:2)-CNFs、(III)Sn/Mo2C(1:3)-CNFs、(IV)Sn/Mo2C(1:4)-CNFs、(V)Mo2C-CNFs进行析氢反应的极化曲线和(b)Tafel图。(c)Sn/Mo2C(1:3)-CNFs的初始极化曲线以及经过5000次循环后的稳定性,长期耐久性试验长达60h。(d)所制备电催化剂的奈奎斯特图,(e)Cdl估计值,以及当η=309mV时的电流密度比较。


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图7.与Mo键合的不同数量的Sn原子以及Gibbs自由能的相应变化。


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