DOI: 10.1016/j.apsusc.2021.150461

铂族金属由于其良好的催化稳定性以及最佳的氢气吸附和解吸吉布斯自由能而成为最有前途的析氢反应（HER）催化剂。然而，高昂的成本限制了其工业应用。为了降低价格，最常用的方法是减少贵金属的用量。在此，研究者通过静电纺丝和后续煅烧制备了基于一维碳纳米纤维（CNFs）的铱（Ir）及其二磷化物（IrP2），并将其用作高效的HER催化剂。Ir-CNFs和IrP2-CNFs均表现出优异的HER性能，在碱性介质中，当电流密度为10mAcm-2时其过电位分别为22mV和19mV。密度函数理论（DFT）计算进一步验证了实验结果，其中IrP2（200）显示出比Ir（111）更好的HER动力学，具有较低的水吸附性和析氢能量。综上，本工作提出了一种制备Ir-CNFs和IrP2-CNFs的简便方法，为设计和合成高效稳定的HER催化剂提供了新的可行性。

图1.（A）Ir-CNFs的SEM图像。（B）Ir-CNFs的TEM图像。（C）Ir-CNFs的HRTEM图像。（D-F）Ir-CNFs的HAADF和元素映射图像。

图2.（A）IrP2-CNFs的SEM和（B）TEM图像。（C）IrP2-CNFs的HRTEM图像。（D）IrP2-CNFs的HAADF及其C、Ir和P的EDS元素映射图像。

图3.（A）CNFs、Ir-CNFs和IrP2-CNFs的XRD图谱及其相应的PDF卡片。（B-C）Ir-CNFs中C和Ir的高分辨率XPS光谱。（D-F）IrP2-CNFs中C、Ir和P的高分辨率XPS光谱。

图4.（A）Pt/C、Ir-CNFs和IrP2-CNFs在1M KOH中的HER极化曲线。（B）j=10和100 mA cm-2下的过电位。（C）相应的Tafel斜率。（D）Pt/C、Ir-CNFs和IrP2-CNFs的质量活性曲线。（E）过电位为50和100mV时的质量活性。（F）Ir-CNFs和IrP2-CNFs在30 mA cm-2静态电流密度下24h的η-t曲线。

图5.（A）Pt/C、Ir-CNFs和IrP2-CNFs在0.5M H2SO4中的HER极化曲线。（B）j=10和100 mA cm-2下的过电位。（C）相应的Tafel斜率。（D）Pt/C、Ir-CNFs和IrP2-CNFs的质量活性曲线。（E）过电位为50和100mV时的质量活性。（F）Ir-CNFs和IrP2-CNFs在30 mA cm-2静态电流密度下24h的η-t曲线。

图6.水解离和析氢的吉布斯自由能变化。蓝线和黑线分别代表Ir（111）和IrP2（200）表面的反应。原子：蓝色=Ir，粉色=P，白色=H，红色=O。