DOI: 10.1016/j.chemosphere.2021.131235
GenX是一种短链全氟烷基化学物质(PFAS),近年来,该物质因其成为一种危险的新型水体污染物而备受关注。然而,迄今为止,只有有限的研究成果能够解决水中GenX的修复问题。在本工作中,研究者探索了偕胺肟表面功能化电纺丝PAN纳米纤维材料作为吸附剂对水中GenX的去除性能。首先,将电纺丝PAN纳米纤维材料置于羟胺(ASFPAN10)中处理10分钟得到纳米纤维吸附剂,使用该吸附剂进行一次简单的过滤后,当pH=4、负载量为0.24g/L时,在100mg/L水溶液中实现了35%的GenX去除率,GenX的去除容量约为0.6mmol/g。机理研究表明,GenX在PAN纳米纤维吸附剂上的吸附主要归因于疏水相互作用以及CN三键和CF单键之间的偶极-偶极相互作用,而GenX在ASFPAN10纳米纤维吸附剂上的吸附主要归因于ASFPAN10带正电的C=N+(OH)-H和GenX带负电的COO-之间的库仑力。与PAN相比,ASFPAN10具有更高的亲水性,有利于水接近纳米纤维吸附剂表面,有利于提高GenX的去除效率。本研究首次为利用常见的经济材料有效修复水体中的短链PFAS指明了方向,尤其是在PFAS浓度较高的情况下。
图1.腈官能团与羟胺之间的化学反应。
图2.GenX溶液过滤示意图和过滤装置照片。
图3.GenX吸附之前(标记为1)和之后(标记为2)纳米纤维吸附剂的SEM图像:PAN(A),ASFPAN5(B)和ASFPAN10(C)。
图4.纳米纤维吸附剂上水滴的光学图像:PAN(A),ASFPAN5(B)和ASFPAN10(C)。
图5.PAN、ASFPAN5和ASFPAN10纳米纤维在pH=4、6和7时的Zeta电位。插图是酸性环境中带正电荷的偕胺肟官能团的示意图。
图6.GenX的UV吸收(A),以及在pH=4(B)和pH=6(C)时,10-100mg/L浓度范围内的校准曲线。
图7.在pH=4和pH=6以及不同负载量下,PAN、ASFPAN5和ASFPAN10纳米纤维吸附剂的GenX去除性能:(A)当纳米纤维吸附剂负载量为0.12g/L、0.24g/L和0.48g/L以及pH=4时的GenX去除效率;(B)当纳米纤维吸附剂负载量为0.12g/L、0.24g/L和0.48g/L以及pH=6时的GenX去除效率;(C)当纳米纤维吸附剂负载量为0.24g/L以及pH=4和6时,材料对GenX去除效率的影响;(D)pH值对负载量为0.24g/L的纳米纤维吸附剂的GenX去除效率的影响。
图8.当pH=4时,有和没有GenX吸附的纳米纤维吸附剂的FTIR光谱:(A)GenX全光谱(4,000-600cm-1);(B)PAN全光谱(4,000-600cm-1);(C)ASFPAN5全光谱(4,000-600cm-1);(D)ASFPAN5(1,200-800cm-1);(E)ASFPAN10全光谱(4,000-600cm-1);(F)ASFPAN10(1,400-700cm-1)。所有FTIR光谱都基于以1,452cm-1为中心的CH2波段进行归一化,因为CH2不参与与GenX的相互作用。
图9.当pH=4时,(A)GenX吸附之前和(B)之后纳米纤维吸附剂的XPS光谱。