DOI: 10.1016/j.electacta.2021.138346

通过静电纺丝聚丙烯腈（PAN）和金属有机骨架（MOF）颗粒制备了复合隔膜，研究了其物理性质、电池性能及其改善高能量密度锂电池性能的机理。MOF/PAN隔膜具有出色的热稳定性、超高的电解质吸收率（794±30％）、较高的离子电导率（25℃下为2.83mS/cm）和较宽的电化学窗口（5.2V vs.Li+/Li）。Li||隔膜||Li半电池可以在5mA/cm2下稳定运行1000h。电解质中MOF和PF-6之间的强静电相互作用抑制了阴离子的移动，使锂离子迁移数（tLi+）提高到0.74，比PAN隔膜高64.4％。在0.2C下循环200次后，隔膜与电极间的界面电阻仅从22.00Ω增加到30.58Ω。NCM811||10％MOF/PAN隔膜||Li电池系统的初始放电容量为166.3mAh/g，在5C下经过250次循环后的容量保持率为81.3％。这项研究为设计MOF基复合隔膜提供了一个新的思路，可使NCM811||Li电池具有出色的电化学稳定性和高倍率性能。

图1.（a）Co-SIM-1，（b）PAN膜，（c）10％Co-SIM-1/PAN膜的SEM图像。（d）10％Co-SIM-1/PAN膜的横截面SEM图像。（e）10％Co-SIM-1/PAN膜的EDS映射图像。

图2.PP、PAN和MOF/PAN膜的热收缩率。

图3.PP、PAN和MOF/PAN膜的电解质接触角。

图4.（a）PP、PAN和MOF/PAN的LSV曲线，扫描速率为10mV/s。（b）PP、PAN和MOF/PAN隔膜的奈奎斯特图。

图5.（a）室温下Li||10％MOF/PAN隔膜||Li电池以10mV的电位阶跃进行极化过程中，电流随时间的变化。（插图：与初始和稳态条件下进行的EIS测量相对应的奈奎斯特曲线）。（b）Co-SIM-1/PAN隔膜中MOF的离子传导过程和阴离子吸附过程。（c）乙醇悬浮液中Co-SIM-1的ζ电势与LiPF6:Co-SIM-1的重量比之间的关系。

图6.（a）配备不同隔膜的NCM811||隔膜||Li电池的倍率性能。（b）使用10％Co-SIM-1/PAN隔膜的电池的放电曲线。（c）配备不同隔膜的NCM811||隔膜||Li电池在5C下的充放电循环和库伦效率。

图7.NCM811||隔膜||Li电池在0.1C下循环3次和在0.2C下循环200次后的交流阻抗谱：（a）电纺PAN，（b）电纺5％Co-SIM-1/PAN，（c）电纺10％Co-SIM-1/PAN，（d）电纺15％Co-SIM-1/PAN。（e）NCM811||隔膜||Li电池在0.2C下循环250次后的交流阻抗谱。

图8.Li||10％Co-SIM-1/PAN||Li和Li||PAN||Li对称电池在a）0.5mA/cm2，b）2mA/cm2，c）5mA/cm2下的Li电镀/剥离性能（插图：所选时间段的放大电压-循环曲线）。