DOI: 10.1021/acsami.1c02643

氧化石墨烯（GO）作为聚丙烯腈（PAN）基碳纳米纤维(CNFs)的添加剂可优化其晶体结构并提高纳米纤维的力学性能。然而，GO纳米片在缠绕的PAN分子链间的均匀分散始终是一个难题，而GO的分散性较差严重限制了其对CNFs结构和性能的积极影响。针对这一问题，本文首次提出了可通过原位聚合快速、均匀地将GO引入PAN基纳米纤维中，并从聚合、静电纺丝和碳化三个阶段系统地研究了GO对纳米纤维结构的优化过程。在原位聚合过程中，PAN紧密附着在GO纳米片上以形成PAN/GO纳米复合材料，并且在整个纺丝过程中都保持了这种相互作用。PAN与GO的相互作用不仅改善了PAN分子链的排列，而且改善了最终涡轮层状结构CNFs的晶粒尺寸。此外，还直接证明了GO纳米片可促进纳米纤维基体的结晶和取向。结果表明，当GO的添加量为0.5wt％时，CNFs的拉伸强度提高了2.45倍。总而言之，本文提供了一种将纳米级添加剂有效引入PAN基纳米纤维中的方法，并对制备添加GO的高性能CNFs进行了探讨。

图1.PAN/GO纳米复合材料和复合纳米纤维的制备示意图。

图2.聚合物产品的SEM图像：GO（a），PAN（b）和PAN/GO纳米复合材料（c）。（d）PAN/GO纳米复合材料的元素图谱。

图3.PAN（a）和PAN/GO纳米复合材料（b）的TEM图像。（c）聚合物溶解过程的机理。

图4.GO和具有不同GO重量分数的聚合物产品的FTIR（a）和XRD（b）光谱。计算出具有不同GO重量分数的聚合物产品的结晶度（c）和半峰全宽（d）。

图5.（a）原位聚合过程的机理。（b）PAN和PAN/GO纳米复合材料的分子量。（c）具有不同GO重量分数的聚合物产品的数码照片。

图6.纳米纤维的SEM图像：初纺纳米纤维PAN（a1），P/G-0.1（b1），P/G-0.5（c1）和P/G-1（d1）；稳定化的纳米纤维PAN（a2），P/G-0.1（b2），P/G-0.5（c2）和P/G-1（d2）；碳化纳米纤维PCNF（a3），GRCNF-0.1（b3），GRCNF-0.5（c3）和GRCNF-1（d3）。（e）初纺、稳定和碳化纳米纤维的直径数据汇总。

图7.超声蚀刻的初生纳米纤维的SEM图像：PAN（a），P/G-0.1（b），P/G-0.5（c）和P/G-1（d）。具有不同GO重量分数的初生纳米纤维的XRD光谱（e），计算的结晶度（f）和FTIR光谱（g）。

图8.PCNF（a）和GRCNF-1（b-d）的TEM图像。具有不同GO质量分数的CNFs的XRD光谱（e），XRD峰的半峰全宽（f），拉曼光谱（i），G-fwhm（g）和ID/IG（h）。（j）CNFs的晶体结构模型。

图9.（a）带材牵伸系统的示意图。（b）具有不同GO重量分数的CNFs的拉伸强度。PCNF（c），GRCNF-0.1（d），GRCNF-0.5（e）和GRCNF-1（f）的横截面SEM图像。