DOI: 10.1002/cssc.202100568

锂-硫（Li-S）电池是下一代储能系统的有希望的候选者，然而其商业化主要受到多硫化物穿梭和不可控制的锂枝晶生长的阻碍。在此，研究者设计并制备了一种蛋白质基Janus隔膜，以抑制穿梭效应和枝晶生长，同时促进Li+传输。锂金属保护层是一种具有高离子电导率和良好Li+亲和力的蛋白质/MoS2纳米织物，因此能够使Li+通量均质化并促进Li+传输。多硫化物捕获层是一种导电蛋白纳米织物，能够与多硫化物发生强烈的化学/静电相互作用。通过集成的静电纺丝方法将这两层结合在一起，从而产生坚固的一体Janus隔膜。结果表明，长寿命的对称LiǀLi电池（>700h）具有稳定的循环性能。更重要的是，所得Li-S电池的电化学性能大大提高，包括出色的倍率性能和显著的循环稳定性（在0.5A/g下循环500次期间，每个循环的衰减率为0.063％）。这项研究证明了Janus隔膜结构可有效解决Li-S电池的穿梭效应和枝晶生长问题，并拓宽了静电纺丝在电化学领域的应用。

图1.用于Li-S电池的Janus蛋白基NFs的示意图。（a）通过集成静电纺丝方法制备Janus蛋白基NFs。（b）比较使用不同隔膜的多硫化物穿梭和Li枝晶生长情况。

图2.明胶对MoS2剥落和分散稳定性的影响。（a）通过明胶剥落MoS2的过程示意图。（b）MoS2和MoS2/明胶分散体稳定性的数码照片。（c）–（d）含或不含明胶的MoS2分散体的光学显微图像。（e）–（f）含或不含明胶的MoS2分散体的TEM图像。

图3.明胶和明胶/MoS2 NFs的离子电导率和润湿性比较。（a）明胶/MoS2 NF的SEM图像。插图为TEM图像。（b）离子电导率比较。（c）接触角随时间的变化。

图4.锂电镀/剥离行为。（a）-（b）配备不同隔膜的对称LiǀLi电池在0.5 mA cm-2下的电压曲线。（c）–（d）5和15个循环后对称电池的奈奎斯特图。（e）–（g）配备不同隔膜的电池中循环锂金属的SEM图像。

图5.Janus隔膜的形态、力学性能和多孔结构。（a）导电明胶NF的SEM和（b）TEM图像。（c）柔性Janus隔膜的照片。（d）集成Janus隔膜和压缩两层（导电明胶NF和明胶/MoS2 NF）的拉伸应力-应变曲线。（e）Celgard®和Janus隔膜的孔隙率和电解质吸收。

图6.带有Janus隔膜的Li-S电池的电化学性能与同类电池进行比较。（a）–（b）在0.01-1MHz频率范围内，带有不同隔膜的新鲜Li-S电池在放电状态下的电化学阻抗谱。实线表示拟合结果。（c）扫描速度为0.1mV/s时具有不同隔膜的Li-S电池的CV曲线。Li-S电池在（d）0.1A/g和（e）0.5A/g下的充放电曲线。（f）Li-S电池的倍率性能。（g）Li-S电池在0.5A/g的电流密度下的循环性能。

图7.Janus隔膜对锂金属保护和多硫化物捕获的影响。从配备（a）原始Celgard®隔膜和（b）Janus隔膜的循环Li-S电池中拆解的锂负极的SEM图像。从由（c）导电明胶NF和（d）明胶/MoS2 NF组成的循环Li-S电池中拆解的Janus隔膜的SEM图像。（f）数码照片显示多硫化物在由Celgard®隔膜（左）和Janus隔膜（右）隔开的系统中的扩散过程。