DOI: 10.1016/j.jpowsour.2021.229524

金属锂由于其超高的比容量和较低的还原电位而被认为是下一代高储能系统的负极候选材料。然而，不可控的锂枝晶生长严重阻碍了锂金属负极的实际应用。在这项工作中，通过静电纺丝聚丙烯腈溶液并随后进行热处理，制备了具有离子/电子导电性的三维（3D）氮掺杂碳纤维（NCF）网络。3D NCF作为覆盖在锂负极上的中间层，可用于调节锂电镀/剥离行为，容纳部分沉积的锂，以实现锂负极上无锂枝晶沉积。得益于此，在1 mA cm-2的电流密度下，由NCF保护的锂负极（Li@NCF）对称电池可提供较长的持续时间（>1200h），且初始成核过电位较低（30mV）。此外，Li@NCF||LiFePO4全电池在1C的电流密度下进行360次循环期间显示出114.6 mAh cm-2的出色容量保持率。该策略使无枝晶锂金属电池的发展向前迈进了一步。

图1.（a）NCF的制备过程，（b）Li在裸Li箔和Li@NCF上的沉积行为示意图。

图2.碳纤维中间层表面（a，b）和横截面（c）的SEM图像；单根纤维的EDS光谱（d）；碳纤维的高分辨率C1s（e）和N1s（f）XPS光谱；裸Li（g）和Li@NCF（h）表面附近Li+浓度分布的模拟；在1 mA cm-2的电流密度下，固定容量为1 mAh cm-2的Cu||Li和Cu@NCF||Li的初始Li成核率的比较（i），（i）中的插图为阴影区域的放大图像。

图3.在（a）1 mA cm-2，（b）3 mA cm-2的不同电流密度下，容量为1 mAh cm-2的裸Li和Li@NCF对称电池的循环性能。容量为1 mAh cm-2的平面Cu和Cu@NCF对称电池在1 mA cm-2下的库仑效率比较（c）；裸Li和Li@NCF对称电池在不同电流密度下的倍率性能（d）；100个循环前后，裸Li和Li@NCF对称电池的EIS（e）；基于（c）的电压迟滞比较（f）。（a）中的插图为不同循环的放大图。

图4.不同循环后裸Li和Li@NCF对称电池在1 mA cm-2下的形态学评估，其容量为1 mAh cm-2。10次循环后，裸Li（a-b）和Li@NCF（d-e）的俯视图以及裸Li（c）和Li@NCF（f）的横截面图；100次循环后，裸Li（g-h）和Li@NCF（j-k）的俯视图以及裸Li（i）和Li@NCF（l）的横截面图。

图5.全电池的电化学性能测试。全电池示意图（a）；扫描速率为0.1 mV s-1时全电池的CV曲线（b）；全电池的倍率性能（c）；在不同电流密度下，全电池电压滞后的差异（d）；全电池在1C下的循环性能（e）。