DOI: 10.1007/s42765-020-00063-7
寻找高效稳定的双功能电催化剂用于电催化水分解仍然是高效制氢的主要挑战。在此,研究者报道了一种简便的策略,可通过静电纺丝和化学气相沉积(CVD)技术在三维(3D)碳纳米纤维(CNFs)上原位合成高指数Cu3Pd13S7纳米粒子(NPs)。具有丰富活性位点的高指数面,具有高比表面积的3D结构CNFs和具有强电子耦合作用的Cu-Pd-S键的协同效应共同增强了其电催化性能。Cu3Pd13S7/CNFs具有出色的电催化活性,析氢反应(HER)的过电位低至52mV(10 mA cm-2),而析氧反应(OER)的过电位为240mV(10 mA cm-2)。CNFs对Cu3Pd13S7的出色保护作用可使其免受聚集和电解质腐蚀,从而在酸性和碱性条件下具有较高的稳定性。
图1.a)Cu3Pd13S7/CNFs的FE-SEM,b)TEM和c)高角度环形暗场STEM(HAADF-STEM)图像。d,e)Cu3Pd13S7/CNFs的高放大倍率TEM图像。图1e中的插图是单个Cu3Pd13S7 NP的HRTEM图像。f)单个Cu3Pd13S7 NP的HAADF-STEM图像。g-k)Cu3Pd13S7/CNFs的STEM-EDS元素映射图。l)负载在CNFs上的Cu3Pd13S7 NP的线扫描STEM-EDX光谱。m)Cu3Pd13S7/CNFs的XRD图谱
图2.a,b)Pd16S7/CNFs和c,d)CuS2/CNFs的FE-SEM和TEM图像。a和c中的插图是Pd16S7/CNFs和CuS2/CNFs的相应高倍放大FE-SEM图像。b和d中的插图是负载在CNFs上的Pd16S7和CuS2的相应HRTEM图像
图3.a)CuS2/CNFs和Pd16S7/CNFs的XRD图。b)CuS2/CNFs(II)和Cu3Pd13S7/CNFs(I)的S2p XPS光谱。c)Pd16S7/CNFs(I)和Cu3Pd13S7/CNFs(II)的Pd3d XPS光谱。d)CuS2/CNFs(II)和Cu3Pd13S7/CNFs(I)的Cu2p XPS光谱
图4.a)当扫描速率为5mV/s时,商用Pt/C、Cu3Pd13S7/CNFs、Pd16S7/CNFs、CuS2/CNFs和CNFs在0.5M H2SO4中进行HER的极化曲线。b)比较所制备催化剂的过电位。c,d)所制备催化剂的Tafel斜率。e)所制备催化剂的奈奎斯特图和(f)Rct的相应比较
图5.a)Pd16S7/CNFs、CuS2/CNFs和Cu3Pd13S7/CNFs在不同扫描速率下的电容电流。b)Cu3Pd13S7/CNFs在0.5M H2SO4中24小时的计时电位。b中的插图显示了在电催化过程中Cu3Pd13S7/CNFs上生成的H2气泡
图6.a)商用Pt/C、Cu3Pd13S7/CNFs、Pd16S7/CNFs、CuS2/CNFs和CNFs在1M KOH中进行OER的极化曲线,扫描速率为5mV/s。b)在10 mA cm-2的电流密度下,所制备的催化剂的过电位比较。c)所制备催化剂的奈奎斯特图。d)所制备催化剂的Rct的相应比较。e)所制备催化剂的Tafel斜率。f)Cu3Pd13S7/CNFs在1M KOH中24小时的计时电位。f中的插图显示了在电催化OER过程中Cu3Pd13S7/CNFs上生成的O2气泡
图7.OER稳定性测试后,Cu3Pd13S7/CNFs的a)FE-SEM,b)TEM,c)STEM-EDX图像。d)HER和OER稳定性测试前后Cu3Pd13S7/CNFs的XRD图谱