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东华大学闫建华&丁彬ACS Nano:柔性BaTiO3陶瓷纳米纤维膜机电耦合效应对锂枝晶生长的动态调控
2021/3/2 15:55:53 易丝帮

DOI: 10.1021/acsnano.0c09745

锂(Li)金属电池(LMBs)为开发高能量密度储能系统提供了巨大的机会,但其负极存在严重的枝晶生长问题,这阻碍了锂金属电池的实际应用。在此,研究者报道了一种具有优良铁电性和压电性的软钛酸钡陶瓷纳米纤维薄膜,它能使锂金属的致密沉积横向化。在镀锂过程中,强铁电性降低了负极附近的锂离子浓度梯度,从而有利于其均匀沉积。一旦受到锂沉积的挤压,钛酸钡薄膜就会产生瞬时压电效应,从而使随后的锂沉积由垂直向横向动态转变。结果表明,Li-Cu电池在200多个循环中表现出可逆的电镀-剥离过程,库仑效率高于98.3%。当与高压LiNi0.8Co0.15Al0.05O2正极配对时,即使在正极负载高达7.2mg/cm2、贫电解液量为7μL/mg等具有挑战性的条件下,LMBs也能在300次循环中保持80%以上的容量而不会形成枝晶。这一发现为锂金属负极的设计提供了一种很有前途的策略,其通过机电耦合来动态调控枝晶的生长。

 

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图1.材料合成和机理示意图。(a)软质多孔BTO陶瓷NF薄膜的通用程序。(b)使用软压电BTO NF薄膜动态调节Cu电极枝晶生长的示意图。BTO的铁电性降低了集电器附近的锂离子浓度梯度并促进了其均匀沉积,而压电性改变了树枝晶的生长路径并使其横向沉积。


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图2.材料表征。(a)面积为2530cm2的软BTO薄膜的光学图像。(b)BTO NF薄膜的横截面扫描电子显微镜(SEM)图。(c)BTO NF薄膜的SEM俯视图。插图为孔径分布图。(d)软BTO NF薄膜的弯曲刚度和光学显示。(e)BTO NFs的HRTEM图像,(f)EDS映射和(g)能量色散X射线光谱。(h)BTO NF薄膜的XRD和(i)拉曼光谱。


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图3.压电特性表征。(a-c)软BTO NF薄膜的压电响应幅度和相位曲线,以及相应图像。在不同的(d)压力和(e)弯曲角度下传感器贴片的开路电压的放大图。(f)按压模式和(g)弯曲模式下传感器贴片的灵敏度。(h)按压模式和(i)弯曲模式下开路电压的开关极性测试。


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图4.铜电极上锂的电镀/剥离行为和成核过电位。(a)在不同电流密度下,不同Li-Cu电池的成核过电位。(b)不同的Li-Cu电池在1mA/cm2下的成核过电位曲线。(c)不同的Li-Cu电池在1和2mA/cm2下的CE比较。(d)裸Cu电极和(e)复合Cu电极上的Li沉积形态。(f)循环后BTO NF薄膜的SEM俯视图,(g,h)HRTEM图像和(i)EDS图。


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图5.具有不同保护膜的复合铜电极上的锂离子电镀/剥离行为。在3mA/cm2的电流密度下镀锂10小时后,用(a)极化的BTO NF薄膜,(b)非极化的BTO NF薄膜,(c)CNF薄膜和(d)SiO2 NF膜保护的Cu电极的横截面图和相应的EDS映射。


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图6.LMBs的电化学性能。(a)Li-Li电池在3mA/cm2下的长期循环稳定性。(b)恒电流充/放电曲线的局部放大图。在3mA/cm2下进行不同循环时(c)裸露和(d)复合Li负极的EIS。在3mA/cm2下循环100小时后,(c1,c2)裸露和(d1,d2)复合锂阳极的形态表征。(e)使用软包装LMB点亮六个灯泡的光学图像。LMBs在(f)1C和(g)5C下的循环性能。


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