DOI: 10.1021/acsaelm.0c00841

本研究以炭黑（CB）、还原氧化石墨烯（rGO）和聚氨酯（PU）为原料合成了碳电极，并将其用作静电纺丝收集器。在静电纺丝过程中，纳米纤维沉积在碳膜收集器上。碳电极和沉积的纳米纤维共同形成纳米纤维碳电极。最终，成功开发出一种可伸缩柔性纳米纤维膜传感电极，并将其应用于智能服装以监测ECG和EMG。通过混合聚偏氟乙烯（PVDF）和聚（3,4-乙烯二氧噻吩）聚苯乙烯磺酸盐（PEDOT/PSS）并对其进行静电纺丝制备出纳米纤维。导电PEDOT/PSS聚合物的添加抑制了纤维上微珠的形成，并增强了纤维的完整性和导电性。此外，将CB/rGO碳膜用作静电纺丝收集器。向碳膜中添加分散剂可改善其导电性和拉伸性。结果表明，通过静电纺丝法制备的纳米纤维碳电极具有较高的导电性（表面电阻=2.5×101Ω/sq），较好的机械耐久性（经过3000次重复使用后可保持稳定的电路）和疏水性表面（水接触角=146°）。与传统的商用湿电极（Ag/AgCl）相比，本研究开发的纳米纤维碳电极表现出与人体皮肤的良好接触性和出色的耐久性。这些优点使得纳米纤维碳电极适合于长期生物信号记录。此外，可以将这种电极集成到可穿戴系统中以进行医疗保健监测。

图1.SMA-M1000共聚物对碳纳米材料分散特性的影响：（a）当SMA-M1000存在时CB和rGO的分散机理。CB/rGO/SMA-M1000复合系统的分散测试：（b，c）TEM图像和（d）由DLS分析得出的粒径分布。插图为分散液的真实照片。分散在DMF溶剂中的CB/rGO/SMA-M1000样品以以下五种不同的重量比制备：（1）1:1:0，（2）10:10:1，（3）5:5:1，（4）1:1:1和（5）1:1:5。

图2.通过静电纺丝合成纳米纤维膜的过程及其结构分析：（a）纳米纤维碳电极的合成过程示意图。首先通过浇铸碳浆在玻璃基板上形成碳电极，然后通过静电纺丝将纳米纤维沉积在碳电极上。这两个组分一起形成纳米纤维碳电极。（b）碳电极的SEM图像，包括（1）碳电极的顶面和（2）碳电极的横截面。（c）加入PEDOT/PSS后纤维的SEM图像和形态差异。（d）纳米纤维碳电极的截面SEM图像。

图3.纳米纤维碳电极的电性能分析：（a）皮肤阻抗和电极的示意图。心电图首先从心脏传输到皮肤，然后被电极接收，最终传输到设备进行测量。（b）以不同组分比率制备的CB/rGO/SMA-M1000样品的阻抗频率关系：（1）1:1:0，（2）10:10:1，（3）5:5:1，（4）1:1:1和（5）1:1:5。（c）用水清洗20次后的碳电极和纳米纤维碳电极以及使用20次后的Ag/AgCl的电极皮肤-频率阻抗分析和阻抗分析。

图4.测试纳米纤维碳电极上的机械强度。（a）重复拉伸（10次）后10-50％变形范围内纤维的截面SEM图像。（b）重复拉伸试验（10次）期间10-50％变形范围内的应力-应力曲线。（1）和（2）分别对应于碳电极和纳米纤维碳电极。（c）LED电路板上的纳米纤维碳电极的拉伸测试和相应的亮度变化。（d）使用三个水滴测量2×2cm样品的接触角。通过插图对测量方法进行说明。

图5.ECG信号的测量和分析。（a）在衣服上设计纳米纤维碳电极。（b）在锻炼过程中三种传感器收集的ECG信号的比较。（c）纳米纤维碳电极在t=4.2s，（d）t=14.2s以及（e）t=25.6s时收集的信号。

图6.纳米纤维碳电极和Ag/AgCl电极记录的EMG信号之间的比较。（a）将电极固定在手臂上，并通过手臂的摆动产生EMG信号。（b）将电极贴在小腿上，并通过行走产生EMG信号。（c）将电极贴在手上，以记录由手指运动产生的信号。