DOI: 10.1016/j.cej.2021.128420
具有较大存储容量的钠的更高可用性推动了钠离子电池(SIBs)先进电极材料的制备进程,从而扩大了智能电器的潜在市场。多种金属原子分散到碳骨架中可以增强高性能SIBs的钠吸附性能。在这项工作中,通过静电纺丝和直接硒化(DS)工艺,将Fe/Se/Al原子/团簇合理分散在N掺杂非晶碳纤维上。当DS-Fe/Se/Al@NC-650纳米纤维产品作为SIBs的负极材料时,在100 mA g-1下显示432 mAh g-1的存储容量,在700次循环中具有99%的稳定性。如此优异的存储容量是通过Fe/Se/Al对N掺杂非晶碳纳米纤维互连网络的协同效应产生的。理论计算为用于SIB的DS-Fe/Se/Al@NC-650纳米纤维的容量和稳定性提供了有力的证据,验证了实验结果中的电子/离子传输。
图1.DS-Fe/Se/Al@NC-650和IS-Fe/Se/Al@NC-650纳米纤维的制备示意图。
图2.形态和STEM元素映射。DS-Fe/Se/Al@NC-650纳米纤维的(a-c)SEM,(d-e)TEM,(f)HRTEM和(g)STEM映射。
图3.HAADF-STEM和EXAFS。(a-c)经像差校正的STEM图像,(d)Fe、Se、Al和C的STEM元素映射,(e)Fe2O3、Fe3O4和FeO的Fe K-edge XANES光谱以及相应的Fe K-edge pre-edge XANES光谱,傅立叶变换Fe K-edge的幅值,(f)Fe3O4和酞菁铁(FePC)的EXAFS谱以及Fe K-edge XANES谱的对应曲线。
图4.用于SIB的DS-Fe/Se/Al@NC-650电极的电化学性能。(a)扫描速率为0.1 mV s-1时的CV,(b)充电/放电曲线,(c)所开发产品的容量比较,(d)在不同电流密度下的额定容量和(e)DS-Fe/Se/Al@NC-650电极的长期循环稳定性。
图5.不同电压下SIBs电池的非原位研究:(a)SIBs电池的PXRD,(b)拉曼光谱,DS-Fe/Se/Al@NC-65纽扣电池在不同电压下的(c)XPS全扫描,以及(d)Na1s,(e)Se3d,(f)Al2p和(g)Fe2p去卷积XPS光谱。(h)第100次放电循环后DS-Fe/Se/Al@NC-650的形态。
图6.(a)石墨烯,(b)氮掺杂石墨烯,(c)Fe@N-石墨烯,(d)Al-Fe-Se@N-石墨烯,(e)Na-石墨烯,(f)Na@N-石墨烯,(g)Na@Fe-Se-石墨烯,(h)Na@Al-Fe-Se-石墨烯,(i)Li@N-石墨烯,(j)Li@Al-Fe-Se-石墨烯,(k)Li-石墨烯和(l)Li@Fe-Se-石墨烯体系的优化结构。
图7.优化结构的等值面电荷密度和态密度。(a)Li吸附在Al分散N-石墨烯上的等值面电荷密度。(b)Na吸附在Al分散N-石墨烯上的等值面电荷密度,(c)Li和(d)Na掺杂Fe/Se/Al@N-石墨烯的DOS。