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Acta Biomater.:综述:静电纺丝原位合成含二氧化硅的磷酸钙生物陶瓷及其在骨组织工程中的应用
2021/1/21 9:12:20 易丝帮

DOI: 10.1016/j.actbio.2020.12.032

骨组织工程(BTE)领域的研究重点主要集中在修复那些无法通过自然愈合过程修复的大面积骨缺损。为此,广泛研究了模仿天然骨细胞外基质(ECM)的合成材料以及多种成分和结构组合的可能性。尤其是,静电纺丝工艺可以通过在电场下拉伸粘弹性溶液来再现骨ECM的纤维结构。通过这种方法,可以生产具有可调节化学成分的纳米/微米级纤维。因此,通过静电纺丝制备二氧化硅、生物活性玻璃和磷酸钙等生物活性陶瓷,可以获得满足BTE应用的良好性能。本综述着重介绍了生物陶瓷基纤维的原位合成和同步静电纺丝,并对每种材料的使用原因及其生物活性进行了分析。从理论和实践两方面,对这些材料的合成和静电纺丝制备进行了详细阐述。最后,对使用这种无机纤维的不同系统的体外和体内生物活性进行了研究。

 

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图1.静电纺丝设置和电场强度的影响。


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图2.制备具有足够生物活性的可纺硅基生物陶瓷的注意事项。


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图3.有机硅烷酸催化水解和缩合的反应机理。


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图4.电喷涂和电纺二氧化硅溶液。(A)粘度为11mPa.s的TEOS/GPTEOS溶液和(B)粘度为50mPa.s的PEO/TEOS/GPTEOS溶液。


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图5.电纺含Ca的SiO2生物活性玻璃的形态随溶剂蒸发溶液粘度的变化。SEM图像(II)以图I的A至D域命名,该图给出了静电纺丝溶液的粘度值。


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图6.由无聚合物溶液静电纺丝的二氧化硅纤维的SEM图像。溶胶的粘度值为(a)65mPa.s,(b)102mPa.s,(c)110mPa.s,(d)125mPa.s,(e)145mPa.s,(f)198mPa.s,(g)398mPa.s和(h)981mPa.s


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图7.BTE领域的不同类型含Si基陶瓷的材料:细胞和体内研究。对于电纺纤维,仅给出了无机相的组成(未指定聚合物相)


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图8.(I)用(a)纯PLLA膜和(b)PLLA-40%二氧化硅干凝胶混合膜覆盖大鼠颅骨缺损6周后的显微计算机断层扫描图像。(c)植入膜6周后的骨再生量(*p<0.005,*p<0.001,n=10)。(II)植入膜6周后,染色的(Masson三色和苏木精-曙红)骨组织的光学显微照片:(a)纯PLLA纳米纤维膜和(b)PLLA-40%二氧化硅干凝胶混合膜。原始文章中没有标明比例尺;(c)骨再生率(新骨与总缺损面积之比)。箭头:缺损的边缘;N:新骨头;M:膜。


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图9.(A)(a-d)TEOS/PVA海绵的静电纺丝制备和随时间变化的3D显影;(e)石英海绵的宏观变形;(f和g)所得纤维的SEM图像,(f)中的插图为纤维直径分布直方图。(B)活/死测定的共聚焦图像,显示在(a和c)硅胶膜上分别培养3天和10天,以及在(b和d)硅胶海绵上培养3天和10天的细胞的穿透深度。


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图10.关于载药硅基纤维药物累积释放的文献结果比较。上图中的灰色区域在第二个图中被放大了。以颜色区分图中所研究的药物。为了便于阅读,未绘制误差线,但可以在原文中找到。还需要注意的是,此图是药物累积释放量与最初负载在纤维上的药物量百分比的比较。该量取决于每个研究中使用的方案。


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图11.(A)煅烧的生物活性玻璃纤维和(B)由嵌入胶原蛋白基质中的煅烧生物活性玻璃纤维制成的复合材料的实验膜的SEM观察。(C)在大鼠颅骨缺损体内植入3周后组织学染色(H&E和Koeneff骨软骨染色)的光学显微镜观察。使用(a)空白对照和(b-d)膜:(b)胶原蛋白,(c)胶原蛋白-BG,以及(d)胶原蛋白BG-FGF。注释:“M”代表膜,而“NB”代表新骨。箭头:缺损边缘。


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图12.在CaP和周围生物环境之间的界面上发生的事件的示意图。该列表并不意味着按时间顺序或重要性排序。(1)从陶瓷中溶解;(2)从溶液中沉淀到陶瓷上;(3)陶瓷表面的离子交换和结构重排;(4)从表面到陶瓷中的相互扩散;(5)溶液对细胞活性的介导作用;(6)矿物相(a)或有机相(b)的沉积,未整合到陶瓷表面;(7)沉积并结合到陶瓷中;(8)对陶瓷表面的趋化性;(9)细胞附着与增殖;(10)细胞分化;(11)细胞外基质形成。


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图13.Ca(OH)2-H3PO4-H2O体系中少量CaP相的溶解度等温线(37℃)。符号:DCPD:二水磷酸氢钙;DCPA:无水磷酸氢钙;OCP:磷酸八钙;β-TCP:β-磷酸三钙;HAp:羟基磷灰石。


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图14.制备具有足够生物活性的可纺磷酸钙溶液的注意事项。


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图15.举例说明溶液性质和静电纺丝工艺对静电纺丝材料形态的影响。(I)不同粘度的PVA-CaP溶胶导致形成(a)光滑的纤维和(b)串珠状纤维,其粘度分别为1.4和0.1Pa.s(PVA分子量:67500g/mol);(c)光滑纤维和(d)熔融纤维网的粘度值分别为2.6和0.8Pa.s(PVA分子量:155000g/mol)。(II)调整静电纺丝参数导致形成铕掺杂羟基磷灰石(a)纤维或(b)微带。(III)WIPF(水致孔形成)产生的CaHPO4和PLA多孔纤维。


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图16.(I)HA纤维中BSA的累积释放曲线。在所有静电纺丝溶液中,PVP浓度保持恒定(25w/v%)。PVP20、PVP15和PVP10分别含有占PVP重量20%、15%和10%的HAp前体。(II)一些HAp纤维的FESEM图像:在(a)600和(b)800℃下处理的PVP10;(c)在800℃下处理的PVP20。箭头表示可能的BSA负载位置示例。


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图17.IBU-HAp纳米纤维和微带中Eu3+的光致发光发射强度与布洛芬累积释放量的关系。


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图18.在HAp陶瓷纤维(命名为“GECP20”)上培养的MC3T3-E1细胞的存活率随时间的变化。


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图19.(a)HAp和(b)Mg掺杂磷酸钙在600℃下热处理后的生物活性涂层的SEM/FIB观察。


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图20.培养(A)2和(B)10天后的成骨细胞形态和密度。细胞培养是在(a)纯TA6V基材上进行的;在(b)600℃和(c)800℃下煅烧的CaP涂覆TA6V基材上进行;在(d)600℃和(e)800℃下煅烧的Mg-CaP涂覆TA6V基材上进行。


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