DOI: 10.1016/j.cej.2020.128214

自支撑柔性碳纤维垫是一种很有前途的可穿戴设备电极材料。相邻纤维之间的接触电阻仍然是进一步提高储能性能的一个限制因素。在此，通过静电纺丝和随后的热处理制备了一种活化的互连木质素衍生碳纤维网络（AILCFN）。AILCFN中纤维间独特的互连结构是通过控制具有不同热迁移率的软牛皮纸木质素组分的比例来设计的。互连纤维有利于碳网络的电子传输和导电性能，而高比表面积协同作用有利于形成离子快速转移的直接通道。所制备的AILCFN-3具有出色的比电容和高倍率性能。此外，AILCFN-3可以充当支撑电沉积Ni-Co-S纳米片的支架。AILCFN/Ni-Co-S复合电极在10 A g-1的电流密度下显示出1140.0 C g-1的高比容量。组装的AILCFN/Ni-Co-S//AILCFN-3 BSH具有30.8 Wh kg-1的高能量密度和0.8 kW kg-1的功率密度，并且由于其高有效比表面积和有利的互连结构，显示出优异的循环性能和柔性。装配在实验服上的自供电系统可以在日光照射和黑暗环境下为电子表连续供电，这证明了AILCFN在未来可穿戴电子产品中的应用潜力。这项工作实现了从生物质废弃木质素到高附加值储能材料的转化，反之又充分利用了木质素组分的不同热性质，突破了因其异质性而造成的应用限制。

图1.制备AILCFN和AILCFN基柔性、不对称电池-超级电容器混合设备的示意图。

图2.热稳定后木质素基电纺垫之间互连的形成方案。

图3.随着F1-3比重的增加以使F4与F1-3的比例从10:0（a和b），7:3（c），6:4（d和e）达到5:5（f），热稳定后木质素基电纺垫的SEM图像。

图4.（a）AILCFN-3的HRTEM图像。插图显示了AILCFN-3的SAED图，（b）AILCFN和NAILCFN样品的XRD图，（c）拉曼光谱，（d）氮气吸附-解吸等温线。

图5.（a）AILCFN/Ni-Co-S复合材料的SEM和FESEM（插图）显微照片。（b）元素碳、镍、钴和硫的EDX映射。（c）AILCFN/Ni-Co-S复合材料的XRD图谱。AILCFN/Ni-Co-S中Ni 2p（d），Co 2p（e）和S 2p的高分辨率XPS光谱。

图6.（a和d）AILCFN-3和AILCFN/Ni-Co-S在不同扫描速率下的CV曲线。（b和e）AILCFN-3和AILCFN/Ni-Co-S在不同电流密度下的GCD曲线。（c和f）标准三电极配置中AILCFN-3和AILCFN/Ni-Co-S电极的循环性能。

图7.AILCFN（a）和AILCFN/Ni-Co-S（b）电极的离子和电子转移示意图。

图8.固态BSH的电化学性能。（a）不同扫描速率下的CV曲线。（b）不同电流密度下的GCD曲线。（c）比电容与电流密度的关系。（d）BSH的Ragone曲线。（e）在10 mV s-1的扫描速率下，BSH呈多角度弯曲的CV曲线。（f）BSH在5 mA cm-2的电流密度下循环2000次的电化学性能。

图9.（a）由两个带电的固态超级电容器在不同弯曲角度下串联供电的红色LED的照片，（b）–（d）配备在实验服上的自供电系统的光学图像：在原始、太阳辐射和无太阳辐射状态下的电子表。（图9b中的虚线方框是作为表带与电子表相连的柔性BSH的照片）。（如需解释本图图例中对颜色的引用，请参阅本文的web版本）