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东华大学丁彬&闫建华Adv. Mater.:磁性催化剂的电磁感应对电催化ORR/OER的直接磁强化作用
2020/12/29 9:29:46 易丝帮

DOI: 10.1002/adma.202007525

设计稳定高效且低成本的氧还原和析氧反应(ORR/OER)电催化剂是一项巨大的挑战。在此,研究者报道了一种碳基磁性纳米笼双功能催化剂,它可以通过施加适度的磁场(350mT)直接提高氧催化活性。采用简单的静电纺丝法在大孔碳纳米纤维中原位掺杂金属钴纳米点(≈10nm),制备了孔隙率为90%,电导率为905 S mm-1的催化剂。外部磁场使钴磁化为具有高自旋极化的纳米磁体,促进了氧中间体的吸附和电子转移,从而大大提高了催化效率。令人印象深刻的是,对于ORR,半波电势增加了20mV,对于OER,在10 mA cm-2下的过电位减少了15mV。与商用Pt/C+IrO2催化剂相比,磁催化锌空气电池的容量提高了2.5倍,并且在155h内表现出更长的耐久性。该研究结果指出了利用电磁感应提高氧催化活性的一种很有前途的策略。

 

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图1.MCN的合成方案和氧催化活性的磁增强机理。a)使用溶胶-凝胶静电纺丝和热解法制备柔性MCN的示意图。b)在ORR和OER中实现磁增强的示意图。c)Co从低自旋到高自旋的电子跃迁。d)在析氧和还原反应过程中的四电子转移过程。


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图2.材料表征。a)MCN膜的横截面图,插图是在滚动状态下的柔性MCN膜。b)纤维MCN的表面图像,插图是单个尺寸约为10nm的Co-纳米点。c)MCN的TEM图像,其中钴纳米点结晶良好。d)PCNFs和MCN的XRD图谱。e)MCN中Co 2p的XPS光谱。f)MCN和PCNF催化剂膜的VSM曲线。g,h)PCNFs和MCN的N2吸附-解吸等温线。i)PCNFs和MCN的拉曼光谱。


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图3.双功能电催化活性测量和磁场效应。a)在O2-和N2-饱和的0.1M KOH中,以50 mV s-1的扫描速率测得的MCN和Pt/C电极的CV曲线。MCN、PCNF和Pt/C电极进行b)ORR和c)OER的LSV曲线。在有无磁场的情况下,MCN电极进行d)ORR和e)OER的LSV曲线。f)磁场下MCN电极的ORR和OER耐久性。g)在磁场下,以不同转速测得的LSV曲线。插图是不同电势下的K-L图。h)MNC、PCNF和Pt/C电极以及i)MNC、PCNF和IrO2电极的Tafel图。


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图4.磁场下可充电ZAB的电化学性能。a)在磁场下工作的锌空气电池的示意图。b)MCN和Pt/C+IrO2基ZAB的放电极化曲线和功率密度。c)MCN和Pt/C+IrO2基ZAB在10 mA cm-2下的比容量。d)MCN和Pt/C+IrO2基ZAB在2 mA cm-2下的长期循环性能。MCN基ZAB在e)10 mA cm-2和f)2 mA cm-2下的一些特定电压曲线。g)MCN和Pt/C+IrO2基ZAB的极化电压分布;h)使用三个电池组点亮6个灯泡的演示。


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