DOI: 10.1002/er.6312

由天然化合物设计出的具有高能量密度的廉价、无粘结剂电极无疑对高性能超级电容器的构建提出了一个有趣的挑战。尤其是，以芒（荻）木质素为原料合成具有无机活性位点的高导电性碳电极对混合超级电容器至关重要。在这项工作中，通过静电纺丝将Ni-Mn硫化物纳米颗粒网络嵌入木质素衍生碳纳米纤维（LCNFs）上，然后在惰性气氛中进行直接气相硫化或过氧化诱导硫化。经过两种不同的硫化过程后，碳纳米纤维上的Ni-Mn硫化物直接转变为具有高度机械柔性的独立式电极，在1 A g-1下具有652.3 C g-1的良好比容量，出色的倍率性能（在20倍初始电流密度下的容量保持率为73.6％），即使在10 A g-1的高电流密度下循环5000次后的循环稳定性为91.3％。这些卓越的性能归因于3D LCNFs表面嵌入的Ni-Mn硫化物纳米颗粒的合理设计以及纤维网的协同作用和石墨性质，其提高了导电性，影响了界面接触并促进了电极表面的高度电化学活性位点。此外，还展示了LCNFs-NiMnS//活性炭（AC）的水性混合超级电容器组件，在800 W kg-1的功率密度下，其最大能量密度为52.4 W h kg-1，即使在10000次循环后仍可保留92.3％的容量。这项工作不仅建立了一种高容量负极，而且为设计符合各种储能应用的柔性导电异质结构网络提供了理想的策略。

图1.A和B，LCNFs@Ni-Mn；C和D，LCNFs@NiMnO-2；E和F，LCNFs@NiMnS-2；G和H，LCNFs@NiMnS-1的SEM图像[颜色图可在wileyonlinelibrary.com上查看]

图2.LCNFs@NiMnS-1纳米纤维的形态表征。A和B，TEM；C，HRTEM；D，SAED；E，EDX映射图像[颜色图可在wileyonlinelibrary.com上查看]

图3.A，LCNFs@NiMnS-1，LCNFs@NiMnO-2，LCNFs@NiMnS-2和LCNFs的XRD图。B，LCNFs@NiMnS-1的XPS全扫描光谱。LCNFs@NiMnS-1中C，C1s，D，Mn2p，E，Ni2p，F，S2p区域的高分辨率XPS光谱[颜色图可在wileyonlinelibrary.com上查看]

图4.A，在0-0.6V之间，以20 mV s-1测得的Ni泡沫、LCNFs、LCNFs@Ni-Mn、LCNFs@NiMnO-2、LCNFs@NiMnS-2和LCNFs@NiMnS-1的CV曲线；（B）在1 A g-1下测得的LCNFs、LCNFs@Ni-Mn、LCNFs@NiMnS-1、LCNFs@NiMnO-2和LCNFs@NiMnS-2的GCD曲线；C，不同扫描速率下LCNFs@NiMnS-1的CV曲线；D，不同电流密度下LCNFs@NiMnS-1的GCD曲线；E，在不同放电电流密度下LCNFs@NiMnS-1的比容量；F，混合电极的EIS图；G，LCNFs@NiMnS-1在20 A g-1下的循环稳定性和库伦效率。（G）中的插图表示5000次循环之前和之后的CV，GCD和EIS图[颜色图可在wileyonlinelibrary.com上查看]

图5.A，所制备的AC//LCNFs@NiMnS-1 HSC的示意图。B，在两电极系统中以50 mV s-1收集的LCNFs@NiMnS-1和交流电极的CV曲线；C，AC//LCNFs@NiMnS-1混合超级电容器在不同扫描速率下以及D，在50 mA s-1下的不同电势窗口中的CV曲线；E，在不同电流密度下AC//LCNFs@NiMnS-1 HSC的GCD曲线；F，AC//LCNFs@NiMnS-1 HSC的EIS光谱；G，1.6V下的能量密度与功率密度Ragone图；H，AC//LCNFs@NiMnS-1 HSC的循环稳定性。插图H’表示最后20个循环的GCD曲线，H”显示使用HSCs点亮LEDs的照片[颜色图可在wileyonlinelibrary.com上查看]