DOI:10.1021/acs.iecr.0c04441
ZrO2基金属氧化物在多相催化中有着广泛的应用。对于多相催化而言,分散性是一项艰巨的挑战。本文报道了一种利用微流控芯片辅助静电纺丝制备ZrO2基复合金属氧化物纤维的简便合成方法。所形成的纳米级纤维含均匀分布的不同氧化物。通过掺杂SiO2或MgO显著增加了ZrO2的酸性和碱性位点。这些纤维是负载氧化铁以进行Fenton反应的理想催化载体。铁元素高度均匀地分散在纤维上。该催化剂可在45分钟内降解溶液中90%以上的500ppm染料,且循环使用后仍可保持较高的降解率。
图1.(A)0.50-ZS纤维的扫描电子显微镜(SEM)图像;(B)0.5-ZS纤维的TEM图像;(C,D)Si和Zr元素的对应映射;(E)0.50-ZM纤维的SEM图像;(F)0.5-ZM纤维的TEM显微照片;(G,H)Mg和Zr元素映射的对应图像;(I)0.50-ZS纤维的高分辨率TEM(HRTEM)显微照片;(J)0.50-ZM纤维的HRTEM显微照片;(K)不同ZS纤维的X射线衍射(XRD)图;(L)不同ZM纤维的XRD图谱。
图2.(A)不同纤维的XPS图谱和(B)Zr3d的核激发XPS图谱;(C)不同ZS纤维的吡啶吸附红外光谱。
图3.(A)负载氧化铁前后0.75-ZS纤维的XRD图谱;(B)Fe/0.75-ZS的TEM图像;(C)Fe/0.75-ZS的EDX Fe元素映射图;(D)负载氧化铁前后0.75-ZS纤维的XPS全扫描光谱;(E)芬顿反应之前和之后催化剂的XPS全扫描光谱;(F)Fe2p的核激发XPS光谱。
图4.(A)不同载体催化剂芬顿反应以降解MB;(B)不同铁催化剂芬顿反应降解MB的比较;NPs-1,铁等量催化剂;NPs-2,15mg催化剂;另一种催化剂为15.0mg;(C)Fe/0.75-ZS芬顿反应降解不同浓度的MB;(D)Fe/0.75-ZS降解MB的循环测试;(E)磁性催化剂的降解率;(F)不同ZM载体催化剂芬顿反应以降解苯酚;反应条件:30mL 200ppm底物,60μL H2O2、15.0mg催化剂和25mg盐酸羟胺。
图5.(A)Fe箔、Fe2O3、FeO和Fe/ZS纤维的归一化K边缘X射线吸收近边缘结构(XANES)χ(E)光谱和(B)FT;(C)Fe箔,(D)FeO和(E)Fe/ZS的Fe K边缘EXAFS等高线图的波长转换。
图6.(A)不同Fenton体系中DMPO加合物在反应5min时的EPR信号和(B)羟基自由基浓度。MB、H2O2、催化剂和盐酸羟胺全部存在的体系被称为MB-H2O2-Cat-HH体系,而存在MB、H2O2和催化剂的体系被称为MB-H2O2-Cat体系;存在MB、H2O2和盐酸羟胺的体系称为MB-H2O2-HH体系;只存在MB和H2O2的体系被称为MB-H2O2体系。