DOI: 10.1002/ente.202000865

凝胶电解质对电极的附着力是影响锂离子电池（LIBs）电化学性能的关键因素之一。在这项工作中，通过原位静电纺丝聚偏氟乙烯-六氟丙烯（PVdF-HFP）纳米纤维基质以及随后的锂盐溶液负载，在LiFePO4电极上制备了凝胶电解质。使用动态热力学分析和扫描电子显微镜研究了凝胶化前后原位电纺PVdF-HFP基质与LiFePO4电极之间的界面相互作用。结果表明，所制备的凝胶电解质紧密粘附在LiFePO4电极上。使用所制备的凝胶电解质组装LIBs（扣式半电池）以评估其电化学性能。结果表明，通过凝胶电解质和LiFePO4电极界面的锂离子和电子转移速率有所提高。扣式半电池的电化学性能，包括比容量、倍率性能和循环稳定性均得到了显著改善。

图1.基于i-和f-PVdF-HFP凝胶电解质制备LiFePO4扣式半电池的步骤示意图和比较。

图2.（a-b）分别在铝箔和LiFePO4电极上制备的PVdF-HFP纳米纤维基质的俯视图和（c-d）侧视图。（e-f）根据a-b测定的PVdF-HFP纳米纤维的厚度分布。

图3.（a）用于测量PVdF-HFP基质和LiFePO4电极之间的界面粘附力的DMA测试示意图；（b-c）在DMA测试中机械安装和原位电纺到LiFePO4电极上的PVdF-HFP基质的横截面照片；（d）DMA测试结果；（e-f）在机械安装和原位电纺PVdF-HFP基质剥离后，LiFePO4电极表面的SEM图像。比例尺=20μm。

图4.（a-b）原位电纺PVdF-HFP纳米纤维2分钟后LiFePO4电极的SEM图像，以及根据b得到的Fe、O、C和F元素的EDS谱图。

图5.（a）奈奎斯特图，（b）等效电路，（c）0.1 mV s-1下的CV曲线，（d）0.1至10C的充电/放电倍率性能，以及（e）在1C的电流密度下，使用f-PVdF-HFP和i-PVdF-HFP凝胶电解质组装LiFePO4扣式半电池的充电/放电循环稳定性比较。（a）中的插图表示使用i-PVdF-HFP凝胶电解质组装扣式半电池的放大奈奎斯特图。

图6.（a）f-PVdF-HFP和（b）iPVdF-HFP凝胶电解质剥离后，循环LiFePO4电极表面的SEM图像。