东华大学黄满红教授团队近期于Applied Catalysis B: Environmental期刊（2021，281，119519）发表题目为‘Integration of a Photo-Fenton Reaction and a Membrane Filtration using CS/PAN@FeOOH/g-C3N4 Electrospun Nanofibers: Synthesis, Characterization, Self-cleaning Performance and Mechanism’的文章。该文章第一作者为博士生郑盛阳，通讯作者为黄满红教授。

【研究亮点】

·成功制备了CS/PAN @ FeOOH/g-C3N4电纺光芬顿催化膜

·光芬顿反应可有效减缓和去除因MB和ERY引起的膜污染

·CS/PAN @ FeOOH/g-C3N4膜具有出色的稳定性和可重复使用性

【文章简介】

膜结垢一直是限制膜技术在工业上应用的问题。研究发现由FeOOH量子点和g-C3N4耦合的含铁Fenton催化剂FeOOH/g-C3N4已显示出良好的可见光响应、高催化活性、光化学稳定性和较低的铁浸出率。我们以聚丙烯腈（PAN）和FeOOH/g-C3N4微纳米颗粒为原料，通过静电纺丝的方法合成了具有可见光响应的PAN@FeOOH/g-C3N4纳米纤维支撑层。通过在支撑层表面涂覆致密、光滑且无损的壳聚糖（CS）层，成功制备了具有自清洁能力的高亲水性CS/PAN@FeOOH/g-C3N4滤膜。机理研究表明，光芬顿反应产生的羟基自由基（OH·）是导致污染物降解的主要物质。与单独使用CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜相比，光芬顿反应的加入可以有效地恢复被MB和ERY污染的膜的水通量，并增加去除率。在这项研究中，在单个设备中使用这两种技术可以有效提高水处理效率，而不会增加过程的复杂性，这种结合为缓解膜污染提供了新的替代解决方案。

图1. CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜过滤和Photo-Fenton工艺集成示意图

图2展示了PAN和PAN@FeOOH/g-C3N4纳米纤维支撑层的SEM图，并通过TEM观察了单根PAN@FeOOH/g-C3N4纳米纤维的图像，发现FeOOH/g-C3N4的添加（4.0％）仍能保持纳米纤维良好的成丝效果，FeOOH/g-C3N4微纳米颗粒成功被PAN包裹，成功合成了具有光芬顿催化效果的纳米纤维，CS涂层致密、光滑，并且与纤维紧密结合。通过AFM进一步研究了膜的表面粗糙度，发现CS的涂覆可以有效减小膜表面的粗糙度，较低的粗糙度意味着更好的防污性能。文中还分析了合成的CS/PAN@FeOOH/g-C3N4纳米纤维膜具有良好的亲水性和机械强度，在475和740 nm处有两个光吸收边缘，证明该催化膜可以有效吸收可见光并支持光催化反应。研究还发现经过光芬顿反应，光照产生的光生电子能有效地将FeOOH/g-C3N4复合材料表面的Fe(III)转化为Fe(II)，减少了含铁污泥的产生并增强了芬顿催化反应。

图2. (a)PAN和(b)PAN@FeOOH/g-C3N4纳米纤维支撑层，(c)-(e)单根PAN@FeOOH/g-C3N4纳米纤维，(f)-(i) CS涂层和CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜截面的SEM和TEM图及(j)-(k) PAN@FeOOH/g-C3N4纳米纤维支撑层热压前后和(l) CS涂覆后的AFM图像。

图3显示了光芬顿反应的加入可以有效提高CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜过滤MB和ERY废水时的水通量和截留率。这是因为光辐射产生的热量可以升高滤液的温度，降低了滤液的粘度，可以一定程度增加水通量。同时，光芬顿产生的OH·可以有效降解膜孔和膜表面堵塞的污染物，恢复了部分水通量。文中还分析了光芬顿催化膜的结垢机理和结垢清除性能，发现CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜过滤MB废水时发生了“标准堵塞”。通过与常规水洗，酸洗和碱洗对比，发现通过光芬顿法清洁的膜具有最高的膜通量回收率(FRR)。同时，图4显示了我们所制备的新型CS/PAN@FeOOH/g-C3N4催化膜具有良好的稳定性和可重复使用性，对MB的降解率在10个循环后仍可达到94％，在使用光芬顿法清洗污垢膜五个周期之后，CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜的初始水通量虽略有下降，但仍可以达到23.3 LMH·psi

图3. 光芬顿反应的加入对CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜过滤MB和ERY废水水通量和截留率的影响。

图4. CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜降解MB及膜过滤循环使用情况。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119519

【主要作者】

黄满红，教授

工作单位：东华大学（Donghua University），环境科学与工程学院

通讯邮箱：huangmanhong@dhu.edu.cn

网址：http://env.dhu.edu.cn/3b/53/c8125a211795/page.htm

郑盛阳，博士研究生

工作单位：东华大学（Donghua University），环境科学与工程学院

邮箱地址：zsydonghua@163.com