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北京化工大学周继升Adv. Energy Mater.:使用动态抑制概念实现氮配位铜原子含量的可控合成,作为超级锂离子电容器的可逆活性位点
2020/10/9 10:34:22 易丝帮

DOI:10.1002/aenm.202002644

近年来,碳负载单原子金属(SAMs)成为能源研究领域的热点之一。但是,控制碳中SAMs的含量仍然是一个巨大的挑战。在这项工作中,研究者提出了一种动态抑制策略,以聚丙烯腈(PAN)和Cu(NO3)2为前驱体,采用静电纺丝技术实现了碳纳米纤维(CNFs)中Cu原子含量的可控合成。有趣的是,PAN衍生碳基质中的氮锚定位点呈动态增长趋势,以抑制Cu原子的聚集。因此,可以通过调节Cu(NO3)2/PAN的比例来线性控制Cu原子含量,尽管Cu掺杂CNFs的比表面积仅为10 m2 g-1,但仍可实现8.57wt%的高质量含量。原子铜由氮稳定以形成Cu-N3配位。更有趣的是,N配位Cu原子不仅可以改善CNFs中锂离子的扩散动力学,而且还可以作为可逆的锂存储位点。因此,Cu掺杂CNFs具有优异的锂离子存储速率和循环性能。此外,由铜掺杂CNFs为负极材料组装的锂离子电容器可提供较高的能量密度(183.2 Wh kg-1)和功率密度(11.0 kW kg-1)。这一概念为SAMs在储能领域的新应用开辟了独特的设计思路。

 

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图1.a)制备原子Cu掺杂碳纳米纤维的示意图,b)SEM,c)TEM,d)HRTEM图像,e)CNFs-Cu20的元素图谱和f)HAADF-STEM图像。


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图2.a)CNFs-Cu20的XRD图,b)Cu2p XPS光谱(插图:Cu(LMM)俄歇光谱),以及c)N1s XPS光谱。同步辐射XAFS分析:d)Cu K边缘XANES光谱,e)EXAFS光谱的k3-加权χ(k)函数,f)CNFs-Cu20的EXAFS拟合曲线,以及g)Cu,h)CuO,i)Cu2O,和j)CNFs-Cu20的WT模式。


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图3.随着Cu(NO3)2的增加,a)通过ICP-OES获得的Cu含量以及从XPS光谱获得的b)总N,c)Cu-N,d)N-6含量的变化趋势。e)CNFs、CNFs-Cu10和CNFs-Cu20的C1s K边缘和f)N1s K边缘NEXAFS光谱。


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图4.a)CNFs-Cu20的CV曲线和b)充放电曲线。c)在第一个循环中,CNFs-Cu20在不同放电/充电电压下的Cu2p3/2 XPS光谱。d)CNFs和CNFs-CuX的倍率性能。e)从EIS光谱获得的扩散系数。f)CNFs-Cu20在5 A g-1下的长期循环性能。


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图5.a)CNFs-Cu20//AC杂化锂离子电容器的示意图。b)CNFs-Cu20//AC在不同扫描速率下的CV曲线。c)CNFs-Cu20//AC在不同电流密度下的充放电曲线。d)CNFs-Cu20//AC和原始CNFs//AC锂离子电容器在不同电流密度下的比电容。e)与包括碳化二亚胺锰//活性炭,无定形碳//多孔无序碳板,氮掺杂T-Nb2O5/管状碳杂化结构//活性炭,Li4Ti5O12/石墨烯泡沫//活性炭,Mn3O4-石墨烯//活性聚苯胺衍生碳,牧豆树碳(1000℃)//牧豆树活性碳,石墨烯//活性碳,和多孔石墨碳///活性碳的参考文献相比的Ragone图。f)锂离子电容器在5 A g-1下的长期循环性能,以及循环过程中相应的库仑效率。


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