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东华大学黄满红Appl. Catal. B Environ.:结合光芬顿反应和膜过滤的CS/PAN@FeOOH/g-C3N4电纺纳米纤维:合成,表征,自清洁性能和机理
2020/9/7 14:10:41 admin

DOI: 10.1016/j.apcatb.2020.119519

膜污染一直是制约膜技术工业应用的一个问题。研究者通过静电纺丝合成了具有可见光响应的FeOOH/g-C3N4亚微米粒子和PAN(聚丙烯腈)@FeOOH/g-C3N4纳米纤维。通过在支撑层表面涂覆一层致密、光滑且无损的壳聚糖(CS),成功制备了具有自清洁能力的高亲水性CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜。机理研究表明,光芬顿反应产生的羟基自由基(OH·)是污染物降解的主要因素。与单独使用CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜相比,光芬顿反应的添加可以有效地恢复被亚甲基蓝和红霉素污染的膜的水通量,并提高了截留率。本研究首次将电纺膜与光芬顿反应相结合,为膜污染的缓解提供了一种新的替代方案。

 

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图1.g-C3N4、FeOOH/g-C3N4(4.0%)纳米颗粒和PAN@FeOOH/g-C3N4纳米纤维支撑层以及CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜涂层的SEM和TEM图像:(a)g-C3N4,(b)-(c)FeOOH/g-C3N4(4.0%),(d)-(e)PAN纳米支撑层,(f)-(h)单PAN@FeOOH/g-C3N4(4.0%)纳米支撑纤维,(i)-(l)CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜的表面形态和截面结构。


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图2.(a)热压之前和(b)之后PAN@FeOOH/g-C3N4膜以及(c)CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜的表面AFM图像。


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图3.(a)PAN@FeOOH/g-C3N4(4.0%)纳米支撑纤维的EDS图,(b)-(f)元素映射图,(g)和(h)g-C3N4、FeOOH/g-C3N4、PAN、PAN@FeOOH/g-C3N4和CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜的FTIR光谱和广角XRD图。


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图4.(a)FeOOH/g-C3N4浓度对CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜性能的影响(pH=3.0,H2O2剂量=100mM),(b)pH影响(FeOOH/g-C3N4浓度=4.0%,H2O2剂量=100mM),(c)H2O2剂量影响(FeOOH/g-C3N4浓度=4.0%,pH=3.0),以及(d)MB在各降解过程中的降解情况。[初始MB浓度为50μmg·L-1,可见光强度为1000μW·cm-2,CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜的面积为16cm2]。


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图5.(a)CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜的光催化性能比较,(b)使用或不使用各种捕集剂(苯醌,草酸铵,硝酸银或异丙醇)降解MB的速率常数[pH=3.0,H2O2剂量=50mM,初始MB浓度为50mg·L-1,可见光强度为1000μW·cm-2,CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜的面积为16cm2]。(c)光芬顿处理后,CS/PAN@FeOOH/g-C3N4系统中DMPO自旋捕获加合物的ESR光谱。


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图6.通过光芬顿法降解(a)MB和(b)ERY的途径。


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图7.CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜对(a)MB和(b)ERY的水通量和截留率。[初始MB浓度为50μmg·L-1,初始ERY浓度为20mg·L-1,可见光强度为1000μW·cm-2,CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜的面积为16cm2]。


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图8.通过不同清洗方法得到的膜的水通量恢复率(FRR),可逆结垢率(Rr),不可逆结垢率(Rir)和总结垢率(Rt,Rr和Rir之和)。


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图9.(a)可见光驱使光芬顿降解的循环运行,(b)水通量的结果。[pH=3.0,H2O2剂量=50mM,初始MB浓度为50mg·L-1,可见光强度为1000μW·cm-2,CS/PAN@FeOOH/g-C3N4膜的面积为16cm2]。

 

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