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江南大学杜明亮教授&朱罕副教授:静电纺丝构建AuNi均相固溶体合金高效CO2RR催化剂
2020/8/10 16:14:41 易丝帮

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制备合金催化剂用于电化学还原二氧化碳反应(CO2RR)被认为是一种有效提高催化剂性能的研究方案。

近日,江南大学化学与材料工程学院杜明亮教授&朱罕副教授(共同通讯作者)在国际权威期刊Chemical Engineering Journal (IF:10.652)发表题为“Tuning the electronic structure of AuNi homogeneous solid-solution alloy with positively charged Ni center for highly selective electrochemical CO2 reduction”的研究文章(https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.126523),文章第一作者为化学与材料工程学院2018级博士郝继璨。

该工作报道了一种高效电化学还原二氧化碳(CO2RR)催化剂AuNi/CNFs,研究团队以静电纺丝纳米纤维为反应器,通过聚合物(聚乙烯吡咯烷酮)纳米纤维与金属离子的配位杂化作用,经高温碳化处理,在碳纳米纤维(CNFs)表面构建金镍均相固溶体合金纳米颗粒(AuNi solid-solution alloy nanoparticles),制得AuNi/CNFs高效CO2RR催化剂。

通过XPS、XRD、 EXAFS以及原位XRD等表征手段证实了AuNi固溶体合金的成功制备及其形成过程。控制实验表明,Au1Ni1/CNFs-1000 的CO2电还原为CO性能最为优异(FECO=92%),以及良好的稳定性。理论计算和原位拉曼表明,通过调整Au-Ni纳米颗粒的组分比可有效调节固溶体合金纳米颗粒的电子结构,从而进一步优化CO2RR中间体与合金催化剂表面之间的结合能,促进催化剂CO2RR性能的提高。

要点一:碳纳米纤维负载AuNi固溶体合金纳米颗粒CO2RR催化剂的制备过程

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要点二:碳纳米纤维负载AuNi固溶体合金纳米颗粒CO2RR催化剂的形貌表征

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要点三:碳纳米纤维负载AuNi固溶体合金纳米颗粒CO2RR催化剂的结构表征

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要点四:碳纳米纤维负载AuNi固溶体合金纳米颗粒CO2RR催化剂的CO2RR性能表征

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要点五:利用DFT及原位拉曼对其反应路径进行表征

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