DOI:10.1016/j.jallcom.2020.156605

Fe-N/C催化剂是最有希望替代Pt/C的非贵金属催化剂，长期以来一直备受研究者的青睐。众所周知，碳载体的形态对Fe-N/C催化剂的性能具有重要影响。在这项研究中，通过对添加氧化石墨烯（GO）的前体溶液进行静电纺丝，随后通过煅烧工艺制备了保留原始三维（3D）结构的Fe-N/C催化剂。这种3D结构由20多层相互连接的碳纳米纤维网络组成，层与层之间由碳纳米纤维连接。煅烧后形成双孔分布，包括层间的大孔和纳米纤维中丰富的中孔（3.8nm）。通过调节热处理条件，制备了含单一活性物质如FexN基、Fe3O4基和Fe3C基材料的Fe-N/C催化剂。FexN基Fe-N/C催化剂表现出最佳的氧还原反应（ORR）性能，优于市售的20wt％Pt/C催化剂。

图1.Fe-N/C催化剂的形态：a-c）3D层状结构Fe-N/C催化剂的SEM显微照片；d-f）分别为Fe-N/CN2、Fe-N/CNH3和Fe-N/Cair/NH3的TEM图像。

图2.Fe-N/CN2（a）、Fe-N/CNH3（b）和Fe-N/Cair/NH3（C）的XRD谱。

图3.（a）Fe-N/CN2、Fe-N/CNH3和Fe-N/Cair/NH3催化剂在空气饱和的0.1 M KOH溶液中的ORR极化曲线。电极转速为1600rpm。（b）三种催化剂的起始和半波电势以及动态电流密度。（c）Fe-N/CN2、Fe-N/CNH3和Fe-N/Cair/NH3催化剂的塔菲尔表征。

图4.Fe-N/C催化剂的氮气吸附/解吸表征（a），拉曼表征（b）。

图5.Fe-N/C XPS N1S去卷积：a）Fe-N/CN2 N1S，b）Fe-N/CNH3 N1S，c）Fe-N/Cair/NH3 N1S。

图6.Fe-N/Cair/NH3和20wt％Pt/C在0.1 M KOH溶液中的电催化ORR性能比较。（a）使用Fe-N/Cair/NH3和20wt％Pt/C在氮气和空气饱和条件下（扫描速率=50 mV s-1）获得的CV曲线。（b）在RDEs（旋转圆盘电极）上使用Fe-N/Cair/NH3和20wt％Pt/C催化剂获得的极化曲线（扫描速度=10 mV s-1；旋转速度=1600rpm）。（c）以不同速度旋转的Fe-N/Cair/NH3 RDEs的极化曲线，以及（插图）相应的K-L图。（d）使用Fe-N/Cair/NH3和20wt％Pt/C催化剂转移的电子数。（e）曲线显示Fe-N/Cair/NH3和20wt％Pt/C催化剂的耐甲醇性（实线：未添加甲醇；虚线：已添加甲醇。）。（f）Fe-N/Cair/NH3和20wt％Pt/C催化剂的电流-时间（i-t）曲线。