DOI:10.1016/j.jclepro.2020.123229
将煤的非燃料利用技术用于可持续碳材料生产有利于减少人为二氧化碳的排放。同样,二氧化碳的技术用途对于早日实现《巴黎气候协定》是非常迫切的。该研究经过创新设计,可通过静电纺丝、二氧化碳稳定纤维和随后的碳化处理,由怀俄明州粉末河流域煤的超临界萃取液(称为原煤焦油)以及预定百分比的聚丙烯腈制备出碳纳米纤维。研究了原煤焦油添加剂对聚丙烯腈纳米纤维结构、织构和表面性能的影响。衰减全反射和漫反射红外傅立叶变换分析揭示了在最新的氧气基和二氧化碳基纤维稳定过程中,表面官能团动态演化路径的差异。在机械性能方面,无论氧化稳定性如何,原煤焦油改性都会显著提高退火聚丙烯腈纳米纤维的拉伸强度。此外,含(30wt%)聚合物前驱体的原煤焦油和二氧化碳稳定化的协同作用可制备出具有优异性能的碳纳米纤维,其面积归一化双电层电容为1408.9μF/cm2,比氧气稳定的纯聚丙烯腈衍生物高约4倍。
图1.SEL的成分分析。
图2.碳化SEL-PAN纤维的SEM(i)、TEM(ii)和HRTEM(iii)图像。(a)0SP-O2-CF,(b)0SP-CO2-CF,(c)30SP-O2-CF,(d)30SP-CO2-CF。
图3.AFM:(i)碳化SEL-PAN纤维的形貌图和(ii)附着力图。(a)0SP-O2-CF,(b)0SP-CO2-CF,(c)30SP-O2-CF,(d)30SP-CO2-CF。
图4.(a)碳化SEL-PAN纤维(0SP和30SP)的拉曼图像。(b)激发波长为532 nm的碳化SEL-PAN纤维(0SP和30SP)的拉曼光谱。
图5.薄膜模式下碳化SEL-PAN纤维(0SP和30SP)的XRD图。
图6.不同制备阶段的0SP和30SP纳米纤维毡样品的(a)拉伸模量(MPa)、(b)断裂强度(MPa)和(c)断裂伸长率(%)比较。(注意:每个输入重复3次)。
图7.碳化SEL-PAN纤维在不同扫描速率(100、200、300、400和500 mV/s)下的CV曲线。(a)0SP-O2-CF,(b)0SP-CO2-CF,(c)30SP-O2-CF,(d)30SP-CO2-CF。(e)电流密度取决于扫描速率。(f)EDL电容对SEL:PAN比率的依赖性。
图8.(a-1)在350 nm处激发的新鲜纤维(0SP和30SP)的光致发光光谱。(a-2)在350 nm处激发的GQD(源自PRB煤和碳化纤维)的光致发光光谱。照片显示30SP-CO2-CF衍生GQDs的(b-1)原始颜色和(b-2)荧光。(c-1)0SP-FF,(c-2)0SP-O2-CF衍生GQDs,(c-3)0SP-CO2-CF衍生GQDs,(c-4)30SP-O2-CF衍生GQDs和(c-5)30SP-CO2-CF衍生GQDs的三维激发发射矩阵荧光响应。
图9.在新鲜、稳定和碳化阶段的纤维样品(0SP,10SP和30SP)表面上的元素碳和氮的能谱分析。
图10.在新鲜、稳定和碳化阶段的纤维样品(0SP,10SP和30SP)的衰减全反射光谱。
图11.稳定过程中纤维样品(0SP和30SP)的三维DRIFT光谱。
图12.静电纺丝SEL-PAN纤维(0SP和30SP)的热重曲线,在280℃下稳定3h(可选用氧气和二氧化碳),然后在800℃下碳化1h。