DOI: 10.1021/acssuschemeng.0c03754

锂硫（Li-S）电池作为下一代储能装置，具有优异的理论容量和环保特性。然而，多硫化物的溶解和扩散导致容量急剧下降，这阻碍了其实际应用。在此，通过静电纺丝并随后进行吡咯的表面聚合制备了PIL基核-壳结构纳米纤维，即聚（吡咯）@聚（离子液体）-聚丙烯腈（PPy@PIL-PAN）。当所制备的PPy@PIL-PAN纳米纤维作为Li-S电池的功能中间层时，经研究发现阳离子聚（离子液体）骨架可以选择性地吸附电解质中的多硫化物，这有助于有效地抑制穿梭效应并促进稳定的硫电化学性能。此外，这项工作为使用PIL基功能中间层改善Li-S电池性能提供了一种有效的方法。

图1.通过静电纺丝PIL和PAN前驱体溶液，然后在0℃下进行吡咯的表面聚合，合成PPy@PIL-PAN纳米纤维的示意图。

图2.A，B）PPy@PIL-PAN纳米纤维的S 2p和N 1s的XPS光谱。399.2 eV处的N 1s峰以及170.0 eV和168.8 eV处的S 2p峰分别对应于PPy中的氮原子和PIL中的TFSI-阴离子。C-E）PAN、PPy@PAN和PPy@PIL-PAN纳米纤维的FESEM图像。在PAN和PIL-PAN纳米纤维上涂覆均匀的导电PPy膜层。F）所制备的PPy@PIL-PAN纳米纤维的照片。

图3.（A，C）室温下在DOL/DME（1:1 v:v）电解质中PIL-PAN和PPy@PIL-PAN纳米纤维的溶胀测试照片。溶胀测试后，相应的PIL-PAN和PPy@PIL-PAN纳米纤维的（B，D）FESEM图像。在Li-S电池中经过200次循环后，PPy@PIL-PAN中间层的（E，F）照片和FESEM图像。

图4.带有不同夹层和不带夹层的S正极的电化学性能。A-C）分别为带有PPy@PIL-PAN中间层和PPy@PAN中间层以及不带有中间层的Li-S电池的放电曲线；D-F）带有不同夹层和不带夹层的S正极的典型CV曲线、阻抗谱和速率能力；G）在不同电流速率下带有PPy@PIL-PAN中间层的电池的充放电曲线；H）带有不同夹层的硫正极在0.1 C速率下200个循环期间的长期循环性能。

图5.多硫化物渗透测量。（A）H形电泳池。（B）用于多硫化物制备的光学透明电池。（C）H形渗透装置，配有PP隔膜以及PPy@PAN和PPy@PIL-PAN中间层。用PPy@PIL-PAN中间层抑制多硫化物的扩散超过24小时，而PPy@PAN中间层在24小时内显示出多硫化物的逐渐渗透，而PP隔膜却无法阻止多硫化物。（D）在渗透测量之后，带有不同夹层的空白电解质多硫化物中多硫化物浓度变化的紫外-可见光谱。当使用PPy@PIL-PAN纳米纤维夹层时，吸附强度降低。（E，F）渗透测量后，PP隔膜和PPy@PIL-PAN中间层的S 2p的XPS光谱。在163.3 eV处的峰归因于PPy@PIL-PAN中间层上吸附的Li2Sn（4≤n≤8）。

图6.多硫化物与PIL的结合。描绘了所有PIL-Li2Sn（n=2,4,6）的初始模型和优化的静电势（ESP）表面。