DOI: 10.1021/acsami.0c06164

水凝胶具有对环境刺激的超快速响应、稳固的结构完整性和快速的自我恢复能力，被认为是仿生材料和纳米医学等众多应用的有希望的平台。受肌动蛋白束状纤维结构的启发，通过充分利用弱非共价键和强共价交联的半柔性电纺纤维网，开发了一种坚固且超快速的热响应性纤维水凝胶（TFH）。TFH表现出超快的响应速度（10 s内）、快速的自恢复率（在10 s内达到74％）、可调节的拉伸强度（3-380 kPa）和对温度的高韧性（约1560 J/m2）。在纤维网、纤维和分子尺度上，多尺度取向对材料的力学性能起着关键作用。此外，为了充分利用该TFH，制备了一种基于TFH的新型面条状热控蛋白质吸附水凝胶，该水凝胶具有高稳定性和超快吸附性能。这种受生物启发的平台有望成为人工皮肤和“智能”吸附膜载体，为组织工程和纳米医学提供独特的生物活性环境。

图1.（a）部分润湿的E-P（N-A）的SEM图像，（b）部分润湿的E-P（N-A）-U30的SEM图像。E-P（N-A）-U30的数码照片：（c）干纤维毡,（d）纤维水凝胶浸入水（25℃）中10分钟后，插图显示了材料在不同状态下的内部纤维网络。

图2.长时间浸入水（25℃）中的纤维毡（E-P（N-A）-U30）的照片。纤维垫通过吸收大量水而转变为纤维水凝胶，坚固的纤维网络可以浸入水中超过一周而不溶解。

图3.（a）通过荧光分子探针（ANS）对不同温度下浸入水中的纤维状水凝胶（E-P（N-A）-U30）的疏水强度分析。（b-i至b-vi）E-P（N-A）-U30纤维水凝胶的SEM图像。稳定的形态和微纤维之间的附着力（b-i）。微纤维聚集成束（b-ii）。由于纤维聚集，在纤维网络之间出现了较大的间隙（b-iii）。纤维水凝胶的不光滑表面，是因为在较高温度下疏水团聚和相分离更强（b-vi）。

图4.TFH在热水中稳固、坚韧且可拉伸。（a）水下纤维水凝胶（40℃）的应力-应变曲线。（b）温度对E-P（N-A）-U30水下机械性能的影响。以0.098 s-1的应变速率进行拉伸测试。（c）水下（40℃）不同应变（ε）的干纤维毡和纤维水凝胶（E-P（N-A）-U30）的X射线衍射（XRD）图。（d）束状纤维水凝胶具有很高的延展性，当在水下（40℃）拉伸时，纤维网络会沿施加应变的方向排列。最终，疏水性聚集大分子的展开使得整个纤维水凝胶得以延伸至今。（e）与其他纤维水凝胶相比的机械性能。

图5.在纤维水凝胶（EP（NA）-U30）的不同拉伸比ε下，（a-d）水下取向纤维结构和（a`-d`）多孔截面（40℃）的SEM图，该图说明了热水中拉伸比的形态演变。红色标记表示水下拉伸测试的方向。

图6.（a）水下（40℃）拉伸纤维水凝胶（E-P（N-A）-U30）的照片。（b）随着伸长率ε的增加，纤维水凝胶的循环载荷曲线。（c）双网状水凝胶的特征循环载荷曲线。（d）涂覆水凝胶（C-P（N-A）-U10，无纤维结构）和TFH（具有不同的交联密度）的循环加载-卸载曲线。等待时间（10 s）是卸载过程的时间。（e）滞后能量和水凝胶的恢复率。（f）比较不同动态键体系的自恢复率。在水下（40℃）以0.098 s-1的应变率进行拉伸测试。（g）用光学显微镜原位观察在不同应变下的拉伸纤维水凝胶的纤维结构演变（40℃）。

图7.TFH的可转换表面润湿性。（a）在低于LCST（25℃）和（b）高于LCST（40℃）的温度下拍摄的TFH上的水滴的照片。（c）在25℃下5 s内，动态水滴散布在TFH上的图像。（d）亲水和疏水状态之间构象转变的示意图。

图8.（a）在不同温度下，含若丹明B的TFH在水下的尺寸变化。（b）在循环温度下TFH的面积收缩率的循环变化。（c）通过改变温度，使用面条状水凝胶智能调节蛋白质的吸附；（c-i）面条状纤维干样品（“面条”的直径约为500μm）；（c-ii）和（c-iii）面条状水凝胶在25℃、（c-iv）和（cv）40℃时的荧光强度和荧光图像。（d）示意图显示微米尺寸下，多孔挤压对蛋白质溶液迁移的影响（蓝色点代表蛋白质水溶液）（I），纳米尺寸下尺寸排阻对蛋白质大分子的排斥和吸附作用示意图（II）。（样品：E-P（N-A）-U30））