DOI: 10.1039/D0NR04244G

全固态聚合物电解质由于其比易泄漏的液体电解质具备优越的安全性而备受关注。然而，较差的离子电导率和不可控制的锂枝晶生长极大地限制了聚合物电解质的快速发展。因此，研究者报告了一种复合聚合物电解质，它结合了聚丙烯腈（PAN）电纺纤维膜、柔性聚二甲基硅氧烷（PDMS）大分子和聚环氧乙烷（PEO）聚合物。引入具有高度柔性的分子链、超低玻璃化转变能量和高自由体积的PDMS有助于优化锂离子迁移路径，并改善电解质与电极之间的界面相容性。此外，PAN纳米纤维膜的纳米网络结构可以促进相邻聚合物分子链之间的相互作用，并改善复合电解质的机械性能，从而抑制锂枝晶的生长。PDMS和PAN电纺纳米纤维膜的协同作用使复合电解质具有优异的离子电导率和与锂金属的优异电化学稳定性。连续静置15天后，锂/锂对称电池和复合电解质的界面阻抗与初始状态相比没有显著变化，并且在0.3 mA cm-2的动态电流下，该电池可以保持1200小时的稳定循环而不会发生短路。所得复合聚合物电解质在高能锂金属电池领域具有广阔的应用前景。

图1.制备（a）PAN电纺溶液、（b）含PEO、LiTFSI和PDMS的固体电解质溶液、（c）PAN电纺纳米纤维膜的示意图。（d）PAN纳米纤维膜和（e）PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4复合聚合物电解质的SEM图像。PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4复合聚合物电解质中（f）O和（g）Si元素的EDS映射图像。（h）PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4复合聚合物电解质的截面图。

图2.（a）具有不同[EO]/[Li]比（8:1、12:1、16:1、20:1）的PEO-LiTFSI电解质和（b）PEO-LiTFSI-PAN/PDMS的Arrhenius图。（c）PEO-LiTFSI电解质和含不同量PDMS的PEO-LiTFSI-PAN/PDMS复合电解质的XRD图以及（d）DSC曲线。具有（e）PEO-LiTFSI和（f）PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4复合电解质的Li/Li对称电池的计时电流分析曲线，插图：极化前后电池的奈奎斯特阻抗谱。

图3.（a）纯PEO-LiTFSI电解质和含不同量PDMS的PEO-LiTFSI-PAN/PDMS复合电解质的TG图以及（b）应力-应变曲线。（c）在60℃下，存储不同时间后，含纯PEO-LiTFSI电解质和PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4电解质的Li/Li对称电池的阻抗图。（d）纯PEO-LiTFSI电解质和含不同量PDMS的PEO-LiTFSI-PAN/PDMS复合电解质的LSV曲线。

图4.（a）在0.3 mA cm-2和60℃下Li/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-0/Li和Li/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4/Li电池的恒流电镀/剥离曲线。（b）Li/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-0/Li电池和（c）Li/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4/Li电池在不同循环时间前后的电化学阻抗谱。在0.3 mA cm-2和60℃下循环后从（d）Li/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-0/Li电池和（e）Li/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4/Li电池获得的锂金属负极的SEM图像。

图5.LiFePO4/PEO-LiTFSI/Li、LiFePO4/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-0/Li和LiFePO4/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4/Li全固态电池在60℃下的电化学性能。（a）从0.2C到2C的倍率性能。（b）在不同速率下LiFePO4/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4/Li电池的充电和放电曲线。在（c）0.5C和（d）1C下的循环性能。在1C下循环之前（e）和（f）之后的阻抗曲线。