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江南大学杜明亮教授&朱罕副教授Chem. Eng. J. :基于静电纺丝法构筑钌单原子用于高效电催化析氢:从团簇到单原子的转变
2020/5/20 11:26:07 易丝帮

DOI: 10.1016/j.cej.2019.123655

单原子催化剂由于具有原子最大化利用率及优异的催化性能引起了广泛的关注,然而,其较高的表面能极易导致单原子在合成和催化过程中团聚为大尺寸的纳米颗粒。

近日,江南大学杜明亮教授&朱罕副教授等通过在电纺聚乙烯醇(PVA)纤维上原位生长Ru单原子,该催化材料在碱性电解质中表现出优异的电催化析氢性能。将静电纺丝技术与高温碳化相结合,以PVA纳米纤维为反应器,在碳化过程中孕育出Ru纳米团簇。在高温碳化过程中引入NH3轰击纳米纤维表面,可实现Ru纳米团簇到Ru单原子的原位生长。高温下气体辅助碳化可使得原本不含N的碳纳米纤维表面富含氮掺杂碳结构,这种结构对Ru单原子具有很好的锚定作用,可实现从Ru纳米团簇/碳纳米纤维(Ru NCs/CNFs)到Ru单原子/氮掺杂碳纳米纤维(Ru SAs/NCNFs)的转变。由于在纳米纤维中大面积分布的Ru单原子提供了大量的活性位点以及碳纤维的三维网络结构有利于加速电催化水解过程中氢的吸附与脱附,制备的Ru SAs/NCNFs催化材料表现出十分优异的碱性电催化析氢性能,20 mA下的过电位仅为34 mV,远优于商业Pt/C,且具有良好的稳定性。这项工作对于单原子催化剂的工业化大批量制备提供了新的思路和方法。

有关研究成果以题为“Simple construction of ruthenium single atoms on electrospun nanofibers for superior alkaline hydrogen evolution: A dynamic transformation from clusters to single atoms”发表在Chemical Engineering Journal期刊上。论文第一作者为江南大学化学与材料工程学院博士研究生张志力,通讯作者为江南大学化学与材料工程学院朱罕副教授和杜明亮教授。


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图1. Ru单原子的制备及纳米团簇到单原子的转变过程。


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图2. 电纺纤维负载的Ru纳米团簇/颗粒在不同温度下的形貌图:(a-c) 800 oC; (d-f) 1000 oC;(g-i) 1200 oC。


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图3. Ru NCs/CNFs的(a) AC-HAADF-STEM图,(b) mapping图;Ru SAs/NCNFs的(c) AC-HAADF-STEM图,(d) mapping图。


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图4. Ru NCs/CNFs和Ru SAs/NCNFs的(a)XRD图谱; XPS 光谱: (b) Ru 3p; (c) N 1s;(d) XANES; (e) EXAFS; (f) EXAFS拟合结果。


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图5. 性能测试: (a) 不同氨气处理时间的 Ru SAs/NCNFs与20%商业Pt/C的LSV曲线; (b) 氨气处理1 h的Ru SAs/NCNFs-1与20%商业Pt/C的质量活性对比;(c) 不同氨气处理时间的Ru SAs/NCNFs与20%商业Pt/C的Tafel斜率;(d) Tafel斜率与20 mA cm-2下过电位对比; (e) 不同氨气处理时间的Ru SAs/NCNFs与20%商业Pt/C的Cdl值; (f) Ru SAs/NCNFs-1与20%商业Pt/C的稳定性测试;(g) 电解质中加入10 mM EDTA或10 mM KSCN后    Ru SAs/NCNFs-1的LSV测试;(h)不同氨气处理温度的 Ru/NCNFs LSV曲线; (i)不同碳化温度的 Ru/CNFs LSV曲线。


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