DOI:10.1016/j.snb.2020.128243

过氧化氢（H2O2）检测在许多工业和生物过程中都是必不可少的。H2O2电化学传感器的当前应用通常受到贵金属电催化剂的高成本和复杂仪器要求的限制。在此，研究者展示了一种高活性的非贵金属钴/碳纳米复合电催化剂，可在多种传感器平台上进行有效的H2O2感测，包括常规的玻璃碳电极（GCEs）、独立式膜电极和丝网印刷电极（SPEs）。该纳米复合材料是由含沸石咪唑骨架（即ZIF-67）粒子的电纺聚丙烯腈纳米纤维碳化合成的。所制备的分层多孔氮掺杂碳纳米纤维膜包含中空介孔碳颗粒和暴露的钴纳米颗粒，其具有足够的机械强度作为自支撑膜，并且还具有高导电性。因此，当使用GCEs进行测试时，它表现出300 µA/cm2·mM的超高灵敏度和10μM的检测限，低于美国FDA允许的食品包装中H2O2的残留限值。当用作独立式薄膜电极时，其线性检测范围可扩展至50 mM。它对H2O2感测具有高度的特异性，对多种干扰分析物无响应。此外，当与便携式稳压器和移动电话集成时，它可以在SPEs上进行移动H2O2检测。这种新型纳米复合电催化剂可以为实际的H2O2传感应用开辟各种新的机遇。

图1.Co-NC/CNF膜的结构、合成及其照片的示意图。

图2.Co-NC/CNF电催化剂的微观结构。（a-b）不同放大倍数的SEM图像。（c-d）不同放大倍数的TEM图像。（e）HAADF图像及其右侧的C、N、Co和O元素映射。

图3.Co-CN/CNF和原始CNFs的理化特性。（a）XRD图、（b）拉曼光谱、（c）氮气吸附等温线和（d）孔径分布。

图4.XPS对原始CNFs和Co-NC/CNF的表面表征。（a）Co-NC/CNF的XPS全扫描光谱和（b）Co2p光谱，（c）原始CNFs和Co-NC/CNF的C1s光谱和（b）N1s光谱以及XPS光谱的去卷积，分别鉴定出不同化学键中的C和N。

图5使用GCEs和标准实验室电化学工作站评估不同电催化剂对H2O2的感测性能。（a）通过在-0.5V下的安培测试测定其灵敏度，插图显示了不同电催化剂的检测灵敏度。（b）在不同的H2O2浓度下，Co-NC/CNF的i-t曲线。插图显示了电流密度与H2O2浓度的关系图。（c）检测Co-NC/CNF和原始CNFs检测限的电流响应。（d）添加不同的干扰物后，Co-NC/CNF对H2O2检测的选择性。（e）Co-NC/CNF的稳定性测试结果。（f）演示使用Co-NC/CNF检测食品样品中的H2O2。

图6.独立式电极对H2O2的感测性能。（a）Co-NC/CNF和原始CNF的计时安培i-t曲线，以及（b）在0.2 M PBS电解质中连续添加1 mM H2O2时，沉积在三种不同的自立式碳基板上的Co-NCs。（c）比较不同独立式电极的电流响应。（d）在5至20 mM的H2O2浓度下收集的计时电流法i-t曲线。插图为电流-浓度图，展示了扩展的线性感测范围。

图7.（a）用于便携式H2O2感测实验装置的示意图。（b）分别用Co-NC/CNF和原始CNFs沉积的SPEs在0.2 M磷酸盐缓冲液中加入H2O2进行安培检测。插图显示了数据的线性。（c）用于H2O2感测的SPEs的电流响应比较。