DOI:10.1016/j.electacta.2020.135765

以钴基沸石-咪唑骨架-67（ZIF-67）/PAN为前驱体，采用电纺技术成功制备了钴修饰的氮掺杂碳纳米纤维（Co，N-CNFs）。采用合成的纤维状Co，N-CN Fs膜作为锂硫电池中含有Li2S6正极溶液的正极集流体。Co，N-CNFs抑制了多硫化物穿梭效应的溶解，作为正催化剂加速了多硫化物锂/硫化物的动力学氧化还原反应。此外，金属钴通过促进硫化锂在Co，N-CNFs表面的成核作用，达到降低极化率和提高比容量的目的。Li2S6正极浸渍Co，N-CNFs电极（硫负载：4.74mg）在0.2 C下循环300次后，第一次放电容量为1166 mA h g-1，并保持为938 mA h g-1时，其循环性能优于N-CNFs。即使在硫负载量为7.11 mg时，复合电极的面积容量也高达6.47 mA h cm-2。此外，还证明了通过有效抑制多硫化物的穿梭效应而得到的锂负极的稳态对提高电化学性能具有重要贡献。

图1.Co，N-CNFs制备过程的示意图。

图2.（a）合成的ZIF-67、PAN/ZIF-67、N-CNFs和Co，N-CNFs的XRD图谱，（b）N-CNFs和Co，N-CNFs的拉曼光谱，（c）N-CNFs和Co，N-CNFs的N2吸附-解吸分析和（d）孔径分布。

图3.（a）N-CNFs和Co，N-CNFs的XPS全扫描光谱、（b）高分辨率N 1s光谱，（c）Co，N-CNFs的高分辨率Co2p XPS光谱。

图4.（a）PAN纳米纤维、（b）PAN/ZIF-67纳米纤维、（c）N-CNFs和（d）Co，N-CNFs的SEM图像，（e）N-CNFs的TEM图像和（f）相应元素映射图像，（g）Co，N-CNFs的TEM图像和（h）相应元素映射图像，（i）Co，N-CNFs的高分辨率和（j）HRTEM图像。

图5.添加N-CNFs和Co，N-CNFs的Li2S6溶液在不同时间的可视照片：（a）0 h、（b）3 h和（c）6 h。

图6.（a）N-CNFs/Li2S6和Co，N-CNFs/Li2S6电极的循环伏安曲线，（b）在0.2 C下硫负载为4.74 mg的N-CNFs/Li2S6和Co，N-CNFs/Li2S6电极在0.2 C下第一循环的相应恒电流充放电电压曲线，以及（c）循环性能。所有电池的第一个循环均在0.05 C下运行，对应于一个活化循环。

图7.（a）在0.2 C下硫负载为7.11 mg的N-CNFs/Li2S6和Co，N-CNFs/Li2S6电极的循环性能,（b）在不同电流密度下复合电极的倍率性能。

图8.基于（a）N-CNFs/Li2S6和（b）Co，N-CNFs/Li2S6电极的Li-S电池在不同扫描速率下的CV曲线，（c）负极氧化过程（Ia：Li2S2/Li2S→Li2S8）和（d）正极还原过程（Ib：Li2Sx/Li2S2/Li2S；4≤x≤8）的CV峰值电流与扫描速率的平方根之间的关系。Li2S8在（e）N-CNFs电极和（f）Co，N-CNFs电极上2.12 V时的恒电位放电曲线。

图9.在充电状态下，（a）-（b）N-CNFs/Li2S6电极和（c）-（d）Co，N-CNFs/Li2S6电极在150次循环后的TEM图像和相应的元素映射。

图10.（a）裸锂箔的SEM图像，（b）带有N-CNFs/Li2S6和（c）Co，N-CNFs/Li2S6电极的锂箔在150次循环后的表面形貌。