DOI: 10.1039/c9ta12783f

锂金属是下一代负极材料的潜在候选材料。然而，锂金属负极的实际应用受到枝晶形成不受控制的阻碍。在此，设计了一种基于高度多孔锂磺化聚醚醚酮电纺纳米纤维膜（es-LiSPCE）的低成本单锂离子导电聚合物电解质膜，该膜既可作为隔膜又可作为锂离子导体。EC/PC（v/v=1:1）中浸渍碳酸乙烯酯（EC）/碳酸二甲酯（DMC）（v/v=1:1）溶剂混合物和1 M LiP6，分别在EC/PC（v/v=1:1）膜中产生凝胶纯es-LiSPCE和es-LiSPCE/1 M LiP6，其显示出高离子导电性、低界面相容性和高锂离子迁移率。结合扫描电子显微镜（SEM）图像和锂箔的长期剥离/电镀循环试验，证实了这种膜非常有利于抑制浓度梯度的形成，从而抑制锂枝晶的生长。此外，全芳香聚醚醚酮主链可实现高的热尺寸稳定性和高极性，而高极性可实现es-LiSPCE膜的快速电解质润湿。值得注意的是，使用es-LiSPCE膜制备的Li/LiFePO4电池在6C时表现出很好的倍率容量，即使在6C时，在1500次循环期间仍具有良好的电化学稳定性。因此，据信这种电解质可以作为一种替代传统聚烯烃基分离剂的高能量密度锂金属电池。

图1.es-LiSPCE在不同放大倍数下的SEM图像：（a）×10000和（b）×50000。PP分离器在不同放大倍率下的SEM图像：（c）30000和（d）80000。（e-g）es-LiSPCE纳米纤维在不同放大倍数下的TEM图像。（e）es-LiSPCE纳米纤维的SEM图像。重叠（i）、（j）S、（k）C和（l）O的对应EDX元素映射图像。

图2.光学图像显示了es-LiSPCE在不同弯曲条件下的高柔性：（a）卷曲，（b）弯曲，（c）折叠和（d）压碎。用（e）TG曲线和（f）DSC曲线描述了聚丙烯分离器和es-LiSPCE的热稳定性。分离器在25-200℃的不同温度下30分钟的热收缩如（g）所示。1.0 M LiPF6在Celgard分离器上的EC/DMC液体电解质中（h）3 s、（i）180 s后的接触角和（j）3 s后的照片，（k）3 s后1.0 M LiPF6在es LiSPCE上的EC/DMC电解质中的接触角，和（l）3 s润湿后的图像。

图3.带有插入es-LiSPCE-ns奈奎斯特图的计时电流分析曲线，（a）PP-LiPF6-EC/DMC电解质、（b）es-LiSPCE-ns、以及（c）25℃下，以锂金属为2025纽扣电池的两极，阶跃电位均为5 mV。膜中离子迁移率的示意图：（d）es-LiSPCE-ns、（e）PP-LiPF6-EC/DMC电解质、（f）es-LiSPCE-ns。用（h）es-LiSPCE-ns、（i）PP-LiPF6-EC/DMC电解质和（j）es-LiSPCE-ns对对称锂电池进行长期方波恒电流循环试验。

图4.（a和b）用（c-f）PP-LiPF6-EC/DMC电解液、（g和h）es-LiSPCE-ns电解液和（i-l）es-LiSPCE-s电解液进行方波恒电流电镀/剥离实验后的纯锂箔和锂箔的扫描电镜图像。

图5.es-LiPCE膜和PP/1 M LiPF6在EC/DMC电解质系统中的电化学特性比较。（a）离子电导率，（b）室温下的奈奎斯特图和相应的等效电路，（c）Li/LFP电池在室温下的速率性能，（d）在室温下以不同的C速率获得的充放电曲线，（e）室温下在1C时的长期循环性能，以及（f）室温下es-LiPCE-s电解质在6C时的长期循环性能。

图6.（a）组装有es-LiPCE-s纳米纤维膜电解质的2025纽扣电池在点亮LED徽标之前和（b）之后的光学图像。