DOI:10.1016/j.ceramint.2019.12.279
本工作报告了一种新型的柠檬酸辅助溶胶-凝胶法,该方法不包含任何用于介孔硅氧化镁(MgO-SiO2)陶瓷静电纺丝的模板或危险化学品。利用柠檬酸制备前驱体溶液,以催化正硅酸乙酯(TEOS)水解,与镁离子螯合并在煅烧过程中形成孔隙。此外,H2O2的加入导致纤维的脱色、亲水性、比表面积的减小和表面碱度的提高。所研究的介孔MgO-SiO2陶瓷纤维(Si:Mg=1.5:1原子比)经600℃热处理后,具有良好的形貌,直径为1.23±0.34μm,BET比表面积为142.61 m2·g-1。研究了陶瓷纤维对Pb(II)、Cu(II)、亚甲基蓝(MB)和富里酸(FA)的吸附特性。陶瓷纤维对Pb(II)/Cu(II)的吸附量高达753.1/481.0 mg·g-1,符合拟二级动力学和Langmuir等温线模型。Freundlich模型为MB和FA的吸附等温线提供了一个较好的拟合模型,拟一级模型可以描述FA的吸附动力学数据。观察到MB吸附的异常动力学在早期遵循拟二级模型,然后遵循拟一级模型。合成MSCFs的创新策略有助于开发与各种应用相关的复合氧化物陶瓷纤维。
图1.纺丝溶胶的数码照片(a);前体纤维(b);MS6-600和MS6H0.5-600(c);MS6-600(d)和MS6H0.5-600(e)的接触角。
图2.前驱体MS6Hn(n=0,1,0.5,1,2)(a)和热处理MS6在不同温度(b)下的FT-IR光谱;不同Si/Mg比(c)下的TG/DSC曲线;MS6H0.5-600(d)的N2吸附-解吸等温线和孔径分布;MS6-600和MS6H0.5-600(e)的XRD图谱;MS6H0.5-600的XPS全扫描光谱和Si 2p(f)的高分辨峰。
图3.MS6H0.5-600的SEM图像(a)、TEM图像(b)、EDX光谱(c)和元素映射图像(d-h)。
图4.MS6-600、MS6H0.5-600和MS8H0.5-600(a)的CO2-TPD曲线,以及MS6H0.5-600在不同pH值下的zeta电位(b)。
图5.溶液pH值对Pb(II)(a)和Cu(II)(b)吸附到MS6H0.5-600上的影响;在不同pH值下,离子强度为0.01 M的100 mg·L-1 PbCl2(c)和CuCl2(d)溶液的形态分布。(由Visual MINTEQ 3.0计算;仅显示大于3.0%的物种百分比。)
图6.接触时间对Pb(II)(a)和Cu(II)(c)吸附容量的影响,Pb(II)(b)和Cu(II)(d)在MS6H0.5-600上吸附的非线性PFO和PSO模型,以及Pb(II)(e)和Cu(II)(f)在MS6H0.5-600上的Langmuir和Freundlich吸附等温线。
图7. MB(a)和FA(b)吸附的非线性PFO和PSO模型(插图为线性形式的动力学模型),MB(c)和FA(d)吸附的Langmuir和Freundlich等温线(插图为平衡吸附后MB/FA溶液的数码照片)。
图8.吸附前后MSCFs的XRD图谱(a)和FT-IR光谱图(b)。
图9.MS6H0.5-600对Pb(II)(a)、Cu(II)(b)、MB(c)和FA(d)吸附的再生性能。