DOI:10.1016/j.electacta.2019.135398

开发了一种新颖的可行且可扩展的策略，以制备嵌入石墨烯纳米片（HN-CNFs / GNs）的空心N掺杂碳纳米纤维的分层多孔无纺布，作为柔性全固态超级电容器的集成电极。研究发现石墨烯纳米片（GNs）在电纺纤维内部卷曲，但在碳化后以纳米片的形式自由膨胀并连接相邻的CNFs，从而也增加了电化学电容界面和电导率。当GNs的重量比为2 wt.％时，HN-CNFs/GNs在三电极配置下以1 A g^-1的速度提供249 F g^-1的高电容。两电极对称的电池可提供出色的循环稳定性，并且在5000次循环后不会降低电容。对称的全固态超级电容器具有出色的循环稳定性，在2000次循环后仍保持90％的容量，并具有高倍率容量。该器件还具有出色的柔韧性，即使弯曲到180°也没有明显的电容衰减。这项研究证明了HN-CNFs/GNs无纺布在高效、可穿戴和柔性储能设备中的潜在应用。

图1.（a）HN-CNF/GNs合成过程的示意图。（b）纺制的纳米纤维，（c）预氧化纳米纤维和（d）碳纳米纤维的SEM图像。

图2.不同GNs重量比的HN-CNFs/GNs的SEM和TEM图像。 （a）HN-CNFs/GNs-0，（b）HN-CNFs/GNs-1，（c）HN-CNFs/GNs-2，（d）HN-CNFs/GNs-3，（e）单个中空CNF的SEM图像，（f）单个空心CNF的TEM图像。

图3.（a）不同GNs重量比的HN-CNFs/GNs的XRD衍射，（b）拉曼光谱，（c）XPS光谱，（d，e）HN-CNFs/GNs-2的高分辨率C 1s和N 1s光谱，（f）HN-CNFs/GNs-2的孔径分布，插图显示HN-CNFs/GNs-2的N2吸附/解吸等温线。

图4.HN-CNFs/GNs在三电极系统中的电化学性能。（a）在100 mV s^-1的扫描速率下具有不同GNs重量比的HN-CNFs/GNs的CV曲线，（b）在不同的扫描速率下HN-CNFs/GNs-2的CV曲线，（c）不同电流密度下HN-CNFs/GNs-2的GCD曲线，（d）不同GNs重量比的HN-CNFs/GNs在不同电流密度下的比电容，（e）HN-CNFs/GNs的奈奎斯特图。

图5.HN-CNFs/GNs在两电极系统中的电化学性能。（a）在100 mV s^-1的扫描速率下HN-CNFs/GNs的CV曲线，（b）在不同扫描速率下HN-CNFs/GNs-2的CV曲线，（c）不同电流密度下HN-CNFs/GNs-2的GCD曲线，（d）在不同电流密度下HN-CNF/GNs的比电容。（e）HN-CNFs/GNs在1 A g^-1下的循环性能。（f）HN-CNFs/GNs的奈奎斯特图。

图6.HN-CNFs/GNs在柔性全固态超级电容器中的电化学性能（a）扫描速度为100 mV s^-1时HN-CNFs/GNs的CV曲线，（b）不同电流密度下HN-CNFs/GNs的比电容，（c）HN-CNFs/GNs的奈奎斯特图，（d）不同扫描速度下HN-CNFs/GNs-2的CV曲线，（e）不同电流密度下HN-CNFs/GNs-2的GCD曲线，（f）在2 A g^-1下HN-CNFs/GNs-2的循环性能，插图显示最近10个循环的GCD曲线。

图7.（a）HN CNFs/GNs-2在不同弯曲角度下，在50 mV s^-1处测得的CV曲线，（b）相应的数字图像，（I）0°，（II）45°，（III）90°，（IV）180°和（V）损坏，（c）全固态对称超级电容器的示意图，（d）数码照片显示由三个串联固态SCs供电的蓝色LED，以及柔性无纺布HN-CNFS/GNS-2，（e）在HN-CNFs/GNs-2的0.5 A g^-1处测试的1-2个串联细胞的GCD曲线，（f）全固态HN-CNFs/GNs-2器件的Ragone图，与最近报道的一些全固态储能器件进行比较。