DOI: 10.1002/aenm.201901514

地球富含的Sn / Cu催化剂对于将水性电解液中的CO₂电催化还原为CO具有很高的选择性。然而，CO₂在水中的低溶解度限制了其大规模传输，目前为止Sn/Cu催化剂的CO分电流密度限制在10mA cm^-2左右。本文介绍了一种基于锡修饰铜涂层电纺聚偏氟乙烯纳米纤维的独立气体扩散电极设计。使用气态二氧化碳作为原料可减轻物质运输的局限性，从而可在100 mA cm^-2以上实现高的CO分流密度，同时保持80％以上的高CO法拉第效率。 这些成果代表着二氧化碳减排在经济可行道路上迈出的重要一步。

图1. a）PVDF膜和b）Sn / Cu-PVDF电极的俯视SEM图。 c）Sn / Cu-PVDF纳米纤维的横截面SEM图像和d）（c）中选定区域的高分辨率SEM图像。通过聚焦离子束（FIB）铣削制备横截面。 e）Sn / Cu-PVDF纳米纤维每一层的组成示意图。 f）通过Sn / Cu PVDF电极测量和模拟的CO₂压降。 该模拟基于虚拟3D纤维模型（插图）。 g）在表面速度为80 cm min^-1时通过电极的压降为85.7 Pa的CO₂压力场。

图2. a）Sn / Cu-PVDF电极的俯视SEM图像，以及通过EDS对Cu，F和N进行的相应元素映射（比例尺：1μm）。 b）封装在环氧树脂中的Sn / Cu-PVDF电极的横截面SEM图像以及Cu和F的元素映射（比例尺：1μm）。 c）封装在环氧树脂中的Sn / Cu-PVDF电极的EDS光谱。 d）在CO₂或Ar饱和的0.1 m KHCO₃中获得的Cu-PVDF（左）和Sn / Cu-PVDF（右）的循环伏安图。

图3.用于电催化还原气态CO₂的Sn / Cu-PVDF / AEM组件的a）方案和b）截面SEM图像。通过在液氮中冷冻断裂来制备横截面。 c）Sn / Cu-PVDF GDE的循环伏安图，使用连续的CO₂或Ar气体流向GDE进行测量。

图4. Sn / Cu-PVDF GDE在-0.6至-1.2V的条件下电化学还原CO₂的 a）法拉第效率，b）电流密度和c）生产率。在135小时的稳定性测试中使用Sn /Cu-PVDF GDE的d）计时电流图和e）法拉第效率。

图5.使用中性电解质的不同催化剂的CO分流密度比较。