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《Nature Communications》:静电纺自组装微金字塔阵列膜,用于高性能、无感知性皮肤器件
2022/10/11 14:42:18 易丝帮

贴肤器件是贴在人体皮肤上的功能性贴片或布,用于检测生理和动作信号,防止对身体的伤害,将生物能转化为电能等。这些设备在医疗保健、行为监测、个人保护、自供电电子设备和人机交互方面显示出了巨大的应用潜力。随着这些领域的快速发展,对皮肤设备的进一步要求是在减少感官干扰的情况下实现舒适的长期使用。甚至有望在触摸感觉损失最小的情况下,检测自然状态下的动作和触摸,用于更复杂的应用,例如对工匠技能的机器学习和肢体功能的恢复。

 

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鉴于此,南京大学潘力佳教授和施毅教授课题组开发出一种静电纺自组装微金字塔阵列膜,该膜具有超薄、超轻、透气的结构,以及良好的光、热、力、电性能,构建的舒适型贴合皮肤器件在日间辐射制冷、压力传感和生物能收集等领域表现出优良的性能。得益于柔性的可设计性,EMPAs具有最佳的光学、热、机械和电气性能,以实现应用于日间辐射冷却、压力传感和生物力学能量收集的卓越性能。


薄至47 μm的EMPAs基辐射冷却织物在1 kW m-2的太阳光强度下,可以将皮肤周围的温度降低约4℃。此外,EMPA压电电容-摩擦电混合传感器具有高灵敏度(19 kPa−1)、超低检测限(0.05 Pa)和超快响应的优点,可以在宽频率范围内检测到超微弱的指尖脉冲,用于健康诊断。此外,EMPA纳米发电机具有高摩擦电和压电输出 (105.1 µC m−2) ,实现了可靠的生物力学能量收集。相关研究结果以“ersatile self-assembled electrospun micropyramid arrays for high-performance on-skin devices with minimal sensory interference”为题目发表于期刊《Nature Communications》上。

 

材料结构设计

采用远场静电纺丝装置(图1a-i)和接地铝箔作为收集器,自组装具有独特结构的静电纺丝金字塔阵列。聚偏氟乙烯(PVDF)首先被选为概念验证研究的材料模型。通过这种单步自组装成功制备了基于EMPA的PVDF薄膜(0.45×0.58 m2)(图1b)。微金字塔在样品表面分布均匀(图1c),结构单元符合金字塔的典型特征,倾斜的三角形边在顶点相遇。与之前通过光刻和3D打印等技术制备的微金字塔相比,静电纺丝微金字塔具有由串珠微/纳米纤维组成的透气性网络结构。

 

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图1 (a)EMPAsd的i制备;ii结构图;iii应用图。(b)大面积EMPA膜的照片。(c) EMPA的SEM图像。插图显示了静电纺丝微金字塔的放大扫描电镜图像。(d)静电纺丝微金字塔的激光共聚焦显微镜图像。

 

EMPA的生长过程及结构

湿异质结构带电射流的初始沉积导致不均匀带电微畴的形成。由于静电相互作用,带正电的射流倾向于沉积在PVDF含量较高的带负电微畴上。随后,当衬底厚度达到几微米时,这些微畴发展成纤维圆顶(即EMPA的雏形)。同时,来自静电场的静电感应和极化使圆顶顶部具有负电荷(图2a-i),且靠近突起尖端的位置具有较高的局部电场。因此,总是有单纤维穿过相邻圆顶的顶部,形成悬浮的“索道”。当衬底厚度超过20 μm时,微球阵列演化为突出的EMPA。

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图2 (a) EMPA生长过程的示意图和扫描电镜图像。(b) EMPA基薄膜的LCM图像,平均金字塔高度为(i) 24.75, (ii) 18.23和(iii) 11.37 μm, (iv)平滑的静电纺丝薄膜。( c) (i) TPU和(ii) PVA微金字塔的SEM图像。

 

随着静电纺丝自组装的继续,最初形成的EMPA的尺寸进一步增大。相近高度的相邻微金字塔随着沉积纤维的增加而扩大甚至进一步融合成更大的金字塔。自组装的静电纺丝金字塔可以从微米到毫米级。自组装技术对EMPA的结构和材料设计具有灵活性。在结构可设计性方面,第一,静电纺丝电压可以主导EMPA的生长;当电压从10.0增加到17.5 kV时,微金字塔先出现,然后变小,最后消失。在12.5 kV电压下,由于纤维尺寸和珠串数量比达到最佳值,EMPA的结构单元尺寸最大。

 

第二个影响结构控制的因素是湿度。大气中的水可以帮助释放空气射流,从而降低电荷密度。一般来说,静电纺丝中相对湿度的增加会减小静电纺丝微金字塔的尺寸。结构控制的第三种方法是调整注射器的水平摆动距离,以控制衬底厚度,以获得所需尺寸的EMPA。自组装技术的适应性很强,可以将各种可用材料加工成EMPAs,如PVDF、热塑性聚氨酯(TPU)和聚乙烯醇(PVA)。


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图3 基于EMPA的皮肤器件的无感知性能测试。

 

EMPA薄膜超轻,每平方厘米的质量仅为1.1毫克。此外,通过水失重法评估,由松散的微/纳米纤维组成的EMPA薄膜具有良好的透气性。基于PDMS薄膜的重厚双层装置必须用胶带固定在指尖上。7小时后,佩戴这种基于PDMS薄膜的设备的皮肤开始起皱变白。相反,EMPA双分子层装置下的皮肤细腻,外观不变。另外,在裸指和EMPA设备条件下的握力和附加握力p值均为1.0,说明皮肤上的EMPA设备不干扰抓握物体的感觉运动处理。因此,EMPA器件具有良好的无感性。

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图4:EMPAs的光学特性及其在高效日间辐射冷却中的应用。

 

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图5:EMPAs的电学特性及其在高灵敏度压力传感和有效生物能量收集中的应用。

 

论文信息:

Zhang, JH., Li, Z., Xu, J. et al. Versatile self-assembled electrospun micropyramid arrays for high-performance on-skin devices with minimal sensory interference. Nat Commun 13, 5839 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-33454-y


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